钙钛矿/BN-La催化低浓度甲烷高效燃烧：性能提升与动力学机制解析

《Powder Technology》：Efficient combustion of low concentration methane over perovskite/BN-La: Enhanced catalytic performance and fundamental kinetic analysis

本文开发了一种以六方氮化硼（h-BN）为高热导率载体、镧（La）为添加剂的复合钙钛矿（MFC/BN）催化剂，用于低浓度甲烷的高效催化燃烧。该催化剂在455.7°C可实现甲烷完全燃烧，在800°C下稳定运行25小时以上（转化率>97%），其优异性能源于BN载体改善传热、抑制烧结，以及La掺杂促进表面Mn4+、Fe3+和晶格氧（Olat）物种形成。动力学分析揭示了反应活化能（73.6 kJ/mol）及甲烷脱氢氧化为速率控制步骤的机理。

　　

章节亮点 (Highlights)

催化剂设计与制备 (Catalyst design and preparation)

六方氮化硼（h-BN）是一种典型的高温陶瓷材料，以其优异的化学稳定性、热导率、电绝缘性、表面光滑度、耐磨性和低热膨胀系数而闻名。其独特的类石墨烯层状结构为活性组分的吸附和分散提供了一个高效平台，这可促进Mn-Fe-Co活性位点的暴露。本研究基于B位Fe-Co共掺杂的LaMnO₃钙钛矿（MFC）进行。

高热导率载体的影响 (Effects of high thermal conductivity supporters)

为研究载体热导率对催化活性的作用，本节将MFC钙钛矿负载于具有不同热导率的载体上。所使用的惰性载体包括SiO₂、α-Al₂O₃、SiC和BN，它们的高化学惰性避免了与催化剂发生负面反应，从而确保热导率是影响催化活性的主要因素。考虑到金属的高热膨胀系数...

研究局限性 (Research limitations)

本工作开发了一种以BN为高热导率载体、La为添加剂的复合粉末钙钛矿MFC/BN，并对其甲烷催化活性进行了详细评估。然而，从工业应用的角度来看，可能存在一些局限性。首先，催化性能仅限于实验室规模的实验，尚未在大型设备中得到验证。其次，从粉末催化剂到结构化催化剂的转变面临着重大挑战：

结论 (Conclusions)

本研究通过BN载体负载和La添加剂引入，增强了MFC粉末的催化活性，并通过高温老化和长期测试验证了其工业适用性。接下来，通过各种表征技术系统分析了载体热导率和金属添加剂对催化反应的影响。最后，经过动力学实验和表征分析，提出了甲烷氧化反应的反应机理。