空位与吡咯氮协同调控的磷化钴空心结构嵌入氮掺杂碳材料用于高效电电容去离子回收镱(III)

《Separation and Purification Technology》：Vacancy and pyrrolic?nitrogen regulation in hollow cobalt phosphides-embedded nitrogen-doped carbon for improved electro-capacitive deionization of rare earth Yb(III)

本文报道了一种通过化学刻蚀-退火-磷化三步法制备的中空磷化钴嵌入氮掺杂碳材料(CoP@NC-D-TA)，该材料通过空位缺陷和吡咯氮的协同调控，在电容去离子(CDI)领域实现了对稀土Yb(III)的高效回收。研究表明，材料在1.2 V电压、500 mg·L?1初始浓度和pH=5条件下，对Yb(III)的吸附容量达122.5 mg·g?1，循环20次后仍保持88.82%的吸附效率，且对Yb(III)/Ca(II)的分离因子高达7.40。该工作为设计具有可调控空位缺陷的先进电极材料提供了新思路。

　　

Highlight

本研究通过巧妙的空位调控策略，结合锌蒸发和单宁酸(TA)刻蚀处理，成功制备了中空CoP@NC-D-TA材料，并将其用于水溶液中Yb(III)的电吸附。得益于精心设计的孔结构、丰富的Co–P活性位点以及显著改善的电吸附性能，在优化条件下（如施加电压1.2 V，初始Yb(III)浓度500 mg·L^?1，pH=5），该材料展现出卓越的吸附能力。

Conclusions

总之，中空CoP@NC-D-TA材料通过结合锌蒸发和TA刻蚀处理的战略性空位调控成功制备，并用于水溶液中Yb(III)的电吸附。由于其良好的孔结构配置、丰富的Co–P活性位点和显著提高的电吸附性能，在优化条件下，该材料表现出优异的Yb(III)去除能力、高循环稳定性和对Yb(III)离子的优异选择性。密度泛函理论(DFT)计算进一步阐明，CoP空位与氮掺杂碳缺陷诱导增加的吡咯氮含量之间的协同相互作用，调控了CoP@NC-D-TA的电荷密度分布，从而改善了电极材料对Yb(III)的吸附能。因此，这项工作为制备具有可调空位缺陷的先进电极材料，用于稀土的电容去离子(CDI)提供了一种新颖且可行的方法。