缺陷工程与官能团修饰协同促进光催化制氢性能研究

《Separation and Purification Technology》：Defect engineering and functional group modification synergize to promote photocatalytic hydrogen evolution

本文通过缺陷工程与官能团修饰的协同策略，成功合成了兼具氰基和氮缺陷的改性氮化碳(g-C3N4-CN)。实验表明该材料在3 wt% Pt负载下光催化制氢性能提升39倍，其强吸电子氰基诱导的内建电场可有效促进光生电子定向迁移。该研究为优化g-C3N4光催化性能提供了新思路。

　　

Section snippets

Experimental

有关实验所用设备、材料、制备流程及表征方法的详细信息，请参阅补充材料。

Preparation of catalysts

如图1所示，g-C₃N₄-CN通过两步煅烧工艺生成。简而言之，先进行氰尿酸和三聚氰胺的分子自组装，随后在马弗炉中煅烧合成黄色g-C₃N₄纳米片。接着将硫氰酸钾与g-C₃N₄纳米片混合研磨后进行二次煅烧，最终获得黄绿色的g-C₃N₄-CN-X（X=0.1, 0.2, 0.3, 0.4）。

Structure and morphology of catalysts

图2(a)展示的三聚氰胺、氰尿酸和g-C₃N₄纳米片的X射线衍射图谱显示其具有良好的结晶度。

Conclusion

总而言之，通过缺陷工程与官能团修饰的协同效应，我们成功制备出具有氮缺陷的g-C₃N₄-CN材料。其中强吸电子氰基在g-C₃N₄-CN内部诱导形成的内建电场，能够像"电子高速公路"一样驱动光生电子定向移动。该材料中形成的局部高密度还原位点，为光催化制氢反应提供了高效的"反应舞台"。在添加3 wt% Pt后，其光催化制氢性能显著提升。