强金属-载体相互作用（SMSI）效应增强光催化与过一硫酸盐（PMS）活化动力学协同以实现污染物超快去除

《Applied Catalysis B: Environment and Energy》：Strong metal-support interaction effect enhances kinetic synergy factors between photocatalysis and peroxymonosulfate activation for ultrafast pollutant removal

本研究首次将强金属-载体相互作用（SMSI）效应引入Pt/BiVO4光催化过一硫酸盐（PMS）活化体系，揭示了SMSI效应通过促进光生电荷分离、降低PMS活化能垒及提升界面电荷迁移效率，将光催化/PMS活化协同因子提升至3.5（较Pt/BVO提高3.2倍），实现10分钟内双酚A（BPA）完全降解（Kobs达3.36×10?1 min?1），为设计高效耦合系统提供了新策略。

　　

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Chemicals

所有化学品均为分析纯，未经进一步纯化直接使用。硝酸（HNO₃, 68%）、氯化钠（NaCl, 99.5%）、碳酸氢钠（NaHCO₃, 99.5%）、硝酸钠（NaNO₃, 99%）、磷酸二氢钠（NaH₂PO₄, 99%）、腐殖酸（HA, 45%-70%）、甲醇（MeOH, 99.7%）、无水乙醇（EtOH, 99.5%）购自国药集团化学试剂有限公司。氯铂酸（H₂PtCl₆, 8 wt% in H₂O）、氢氧化钠（NaOH, 96%）、五水合硝酸铋（Bi(NO₃)₃·5H₂O, 99%）、偏钒酸铵（NH₄VO₃, 99%）、过一硫酸盐（PMS, 以Oxone?形式提供）和双酚A（BPA, 99%）购自上海阿拉丁生化科技股份有限公司。实验用水均为超纯水（18.2 MΩ·cm）。

Characterization of Pt/BVO-SMSI and establishment of SMSI effect

Pt/BVO-SMSI的合成过程如图1a所示。图1b展示了暴露（010）和（110）晶面的十面体BVO的SEM图像，其粒径约为4 μm。通过定向光沉积法将Pt纳米颗粒（NPs）沉积在（010）晶面上制备了Pt/BVO。从图1c的SEM图像可以明显看出，Pt NPs均匀地沉积在BVO的（010）晶面上。随后，将Pt/BVO在400°C的H₂气流中煅烧以诱导SMSI效应。

Conclusion

本工作在Pt纳米颗粒与十面体BiVO₄（010）晶面之间构建了SMSI效应，并首次应用于光催化耦合PMS活化去除污染物的领域。所构建的Vis/PMS/Pt/BVO-SMSI系统在10分钟内实现了100%的BPA去除，并具有超高的降解速率常数（3.36 × 10^?1 min^?1）。该系统的优异催化性能并非归因于单一的光催化或PMS活化过程，而是源于SMSI效应显著增强了光催化与PMS活化之间的协同作用。SMSI效应不仅改善了催化剂内部的光生电荷分离，降低了PMS的活化能，还促进了催化剂/PMS界面的电荷迁移，从而提高了电荷利用效率。该工作拓展了SMSI效应的应用范围，并为设计高效的光催化PMS活化耦合系统提供了新的见解。