锌掺杂氧化锡协同稳定RuO2实现高效酸性水氧化的研究

《International Journal of Hydrogen Energy》：Synergistic stabilization of RuO 2 via Zn–SnO 2 support modification for efficient acidic water oxidation

本文报道了一种通过Zn–SnO2载体修饰协同稳定RuO2的策略，成功设计了RuO2/Zn–SnO2催化剂。该催化剂在酸性氧析出反应（OER）中实现了220 mV的低过电位和260小时的长效稳定性，显著优于传统RuO2。研究表明，载体与RuO2间的强电子相互作用降低了Ru价态，抑制了Ru的过氧化，并通过调控晶格氧机制（LOM）路径在保持高活性的同时缓解结构降解。该工作为设计先进酸性OER电催化剂提供了新思路。

　　

Section snippets

Structural characterization

利用布鲁克D8 Advance衍射仪在10–80°角度范围内进行了晶体结构的X射线衍射（XRD）分析。扫描电子显微镜（SEM）图像使用日立SU8010仪器在3 kV加速电压下采集，透射电子显微镜（TEM）图像使用JEOL 2100F仪器在200 kV下获得。X射线光电子能谱（XPS）测量在赛默Scientific K-Alpha谱仪上进行，并以C1s峰位进行结合能校正。

Preparation and characterization

RuO₂/Zn–SnO₂的合成采用水热处理结合煅烧的两步法（图1）。首先，将Zn₂SnO₄和RuCl₃·xH₂O分散在去离子水中。在水热反应过程中，RuCl₃·xH₂O的酸性溶解蚀刻了Zn₂SnO₄中不稳定的Zn²⁺，生成了稳定的Zn–SnO₂。随后，锚定的Ru³⁺前驱体在退火过程中被氧化形成RuO₂/Zn–SnO₂催化剂。此外，通过引入RuCl₃可以调节溶液的pH值。

Conclusion

简而言之，本研究展示了通过水热法结合煅烧理性设计RuO₂/Zn–SnO₂催化剂。电化学测试、DEMS、FTIR和原位拉曼光谱证实，RuO₂/Zn–SnO₂在OER过程中遵循LOM路径，但晶格氧参与程度较小。这种独特的路径实现了最佳的活性-稳定性平衡——这是对传统RuO₂催化剂的关键超越。所得的RuO₂/Zn–SnO₂实现了220 mV的超低过电位和卓越的稳定性。