基于机器学习的L12型铂基高熵金属间化合物的设计，用于电催化氢气释放

《Advanced Materials》：Machine Learning-Guided Design of L12-Type Pt-Based High-Entropy Intermetallic Compound for Electrocatalytic Hydrogen Evolution

高熵金属间化合物（HEICs）设计面临结构-性能关联复杂及预测工具缺乏的挑战。本研究构建基于Pm-3m空间组的15种Pt3M(4) HEICs（M为Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Zn中任四），利用含453组计算数据的深度神经网络预测20000个微结构的氢吸附能，提出统计评估新方法，定量优化微态分布。实验证实Pt3(CrMnFeCo)为最佳HER催化剂，揭示表面Co/Cr/Fe增强Pt-Pt-M活性位点，而基体Ni/Co调控Pt-Pt-Pt相互作用。该研究建立HEICs催化剂设计新范式，阐明多金属协同机制。

　　

摘要

由于复杂的结构-性能关系以及缺乏预测工具，高熵金属间化合物（HEICs）的合理设计仍然具有挑战性。本文提出了一种数据驱动的框架，用于评估L1₂型五元Pt₃M(4) HEICs的氢演化反应（HER）活性，其中M包含来自六种3d过渡金属（Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Zn）中的任意四种元素。在Pm-3m空间群的指导下，设计了15种具有多种微观状态的化合物。通过在453个计算数据集上训练的深度神经网络，可以预测每种化合物的20,000种微观结构下的氢吸附能（?E_H*），从而实现对位点特定性能的统计映射。为了捕捉局部原子环境的影响，引入了一种新的统计评估方法，该方法量化了处于最佳?E_H*范围内的微观状态数量，超越了传统的基于平均值的评估方法。在所有候选材料中，Pt₃(CrMnFeCo)被证明是最有前途的HER催化剂，并在广泛的pH范围内得到了实验验证。进一步的数据挖掘表明，表面的Co、Cr和Fe优化了Pt-Pt-M位点的性能，而内部的Ni和Co则调节了Pt-Pt-Pt相互作用。这项研究为HEIC催化剂的设计建立了新的范式，并加深了对复杂多金属系统中活性起源的机制理解。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。