微生物活动与羟基自由基的氧化作用共同作用，促使冬季生物结壳土壤中的二氧化碳释放

《Journal of Environmental Sciences》：Microbial activity and hydroxyl radical oxidation combine to induce CO 2 release from winter biocrusted soils

土壤CO?释放机制与羟基自由基作用研究：古尔班通古特沙漠生物土壤结皮下雪层保温与羟基自由基氧化对深层土壤CO?释放的贡献差异，揭示冬季碳循环中生物与非生物过程协同作用新途径。

　　土壤中的二氧化碳释放是全球碳循环中的一个重要环节，尤其是在干旱地区，冬季积雪对碳平衡的影响尤为显著。积雪不仅改变了土壤的温度和水分条件，还可能通过促进氧化自由基（如羟基自由基·OH）的生成，影响有机物的分解过程。长期以来，人们普遍认为微生物活动是二氧化碳释放的主要驱动力，然而，积雪覆盖下的持续环境是否能够为·OH氧化提供另一种有机物分解路径，以及这些过程之间如何相互作用，仍缺乏深入研究。

本研究聚焦于冬季积雪条件下，生物土壤结皮不同深度的二氧化碳释放速率差异，并探讨微生物活动与·OH氧化对二氧化碳释放的具体影响。研究发现，积雪对土壤温度具有保温作用，随着土壤深度的增加，温度波动逐渐减小。尽管如此，这种保温效应并未显著改变不同土壤层对二氧化碳释放的相对贡献。结果显示，结皮层和0–5厘米的土壤层是主要的二氧化碳释放区域，而5–10厘米的土壤层贡献较小。此外，积雪融化后的长期渗透可能促进·OH的生成，这种生成可能在冬季对二氧化碳释放起到重要的调节作用。

微生物活动主要影响表层土壤的二氧化碳产生，而深层土壤的二氧化碳排放则主要由·OH氧化驱动。这一发现表明，在冬季微生物活动受到抑制的条件下，生物和非生物过程在不同土壤深度上共同影响二氧化碳释放。由于积雪在陆地生态系统中分布广泛，深层土壤中由·OH介导的二氧化碳释放可能代表了一个尚未被充分认识的碳排放途径。

干旱地区占地球表面积的约45%，在这些区域中，水分是影响生态过程的关键因素。所有生态过程的强度和变化都受到降水输入的制约。干旱地区的主要水分补给方式包括春季和夏季的降水以及冬季的降雪。土壤中的二氧化碳释放高度不均一，受到降水频率、降水总量和积雪厚度等多种因素的影响。虽然夏季降雨事件可以通过快速的碳和氮矿化引发显著的二氧化碳脉冲，但冬季积雪则提供了持续且稳定的二氧化碳释放环境。这种持续释放的机制建立在积雪保温所形成的独特地下微环境之上。然而，与夏季降雨引发的脉冲响应相比，冬季持续的二氧化碳释放机制仍缺乏系统研究。

冬季积雪覆盖创造了一个特殊的土壤环境，促进了微生物的异养呼吸和有机物的分解。尽管微生物的异养呼吸对温度高度敏感，但它们仍然可以在极低的温度下（如?20 °C）进行这一过程。覆盖有生物土壤结皮的区域在冬季可以形成稳定的积雪层，这不仅作为冷空气的屏障，还可能增强土壤中的微生物活动。土壤表面的冻结可能使下层土壤免受极端低温的影响，从而成为碳矿化的理想场所。相反，活性矿物则对深层土壤中的有机物动态产生重要影响。积雪的存在和表层土壤的冻结可能在下层土壤中形成还原环境。这种条件可能会削弱矿物对有机物的保护作用，从而促进由还原矿物（如铁）介导的有机物分解。

据报告，全球约四分之一的土壤有机碳（SOC）由铁氧化物保护，使其成为有机碳储存的重要组成部分。然而，铁在有机物调控中的作用往往是双重的：铁氧化物可以通过促进活性氧物种（ROS）的生成，从而促进有机物的非生物分解。其中，·OH被认为是氧化过程中最重要的氧化剂。然而，由于·OH的半衰期极短，以及当前检测方法的限制，·OH氧化和有机物分解在自然环境中往往被忽视。最近的研究表明，·OH可以在多种土壤环境中生成，包括微生物活动的热点区域（如堆肥和农田）、经历剧烈氧化还原波动的区域（如地下水、海岸线和湖泊边缘）以及高太阳辐射的区域（如热带沙漠）。这种·OH的生成对二氧化碳释放具有显著影响。

冬季土壤冻结可能部分隔离土壤与大气之间的空气流动。积雪覆盖下的土壤中存在液态水，这会不可避免地形成局部的还原微环境，从而增加还原物质（如Fe(II)）的浓度。这些还原物质能够将氧气还原为·OH，可能在氧气受限的条件下促进有机物的分解。尽管冬季积雪对二氧化碳释放的关注较少，但微生物的异养呼吸通常被认为是影响二氧化碳排放的重要因素，而非生物氧化过程则往往被忽视。

生物土壤结皮由自养和异养微生物以及土壤颗粒组成，覆盖了干旱地区约30%的区域，是这些地区生物地球化学循环的主要场所。尽管它们广泛分布，但生物土壤结皮对下层土壤的影响仅限于浅层区域，随着土壤深度的增加，土壤的理化性质会发生显著变化。冬季积雪作为重要的水源，对生物土壤结皮相关的生态过程（如冻结和温度波动）具有重要影响。这些条件可能导致土壤有机物分解的显著变化。因此，我们假设，在积雪覆盖下，(i) 持续的积雪促进·OH的生成，随后的·OH氧化增强土壤的二氧化碳释放；(ii) 微生物活动对二氧化碳释放的贡献随着土壤深度的增加而减少，而由·OH介导的氧化作用则更加显著。为了验证这一假设，我们选择了中国西北部古尔班通古特沙漠中的蓝藻/地衣（Cyan/Lich）和苔藓结皮（Moss）作为研究对象，并在冬季进行了现场二氧化碳和·OH监测，同时结合室内灭菌和·OH淬灭实验，以分析微生物和·OH在积雪覆盖下生物土壤结皮中二氧化碳释放过程中的作用。

研究地点位于古尔班通古特沙漠内部（45.23°N，87.59°E），具有温带大陆性气候（图1a）。该地区年平均降水量在70至160毫米之间，而年蒸发量则超过2500毫米（Zhou et al., 2019）。从11月到次年3月，沙漠地区可以保持稳定的积雪覆盖，积雪厚度约为20至35厘米（Zhang et al., 2009）。生物土壤结皮在该地区广泛分布，覆盖了约30%的区域。冬季积雪不仅提供了水分，还可能影响微生物活动和有机物分解的速率。因此，本研究旨在揭示积雪覆盖下生物土壤结皮对二氧化碳释放的具体机制，以及微生物活动和·OH氧化在这一过程中的相对作用。

研究发现，积雪覆盖下的土壤能够持续生成·OH，这验证了我们的第一个假设。这一现象主要归因于积雪所维持的相对稳定微环境。积雪不仅有效缓冲了土壤直接暴露于极端低温的影响，还帮助维持相对稳定的土壤水分条件（图2b）。冬季期间，积雪覆盖下的土壤水分保持在75%至85%之间，这种稳定的水分条件为·OH的生成提供了有利环境。此外，研究还表明，生物土壤结皮的有机物含量和化学组成在不同深度上存在差异，这可能影响·OH的生成和氧化过程。通过对比不同土壤层的·OH浓度和二氧化碳释放速率，研究进一步揭示了积雪覆盖下土壤中生物和非生物过程的协同作用。

在积雪覆盖的条件下，土壤中的·OH生成和二氧化碳释放过程可能受到多种因素的影响。例如，土壤中的水分含量、有机物含量、矿物组成以及温度波动等，都可能影响·OH的生成速率和分布范围。此外，微生物的活动水平也可能对·OH的生成和氧化过程产生影响。在表层土壤中，微生物活动较为活跃，可能促进·OH的生成，而在深层土壤中，由于微生物活动受到抑制，·OH的生成可能主要依赖于非生物过程。这种差异可能导致不同土壤层的二氧化碳释放机制不同。

为了进一步验证这些假设，我们对不同土壤层的·OH浓度和二氧化碳释放速率进行了详细的监测和分析。研究结果表明，积雪覆盖下的土壤中，·OH的浓度在表层土壤中较高，而在深层土壤中较低。这可能与表层土壤中较高的微生物活动以及较低的还原物质浓度有关。同时，二氧化碳释放速率在表层土壤中较高，而在深层土壤中较低。这种差异可能与表层土壤中较高的有机物含量以及较强的微生物活动有关，而深层土壤中的二氧化碳释放则主要依赖于·OH的氧化作用。通过对比不同土壤层的·OH生成和二氧化碳释放速率，我们进一步揭示了积雪覆盖下土壤中生物和非生物过程的相互作用。

本研究的结果表明，生物土壤结皮在积雪覆盖下对二氧化碳释放具有重要作用。在整个积雪覆盖期间，这些土壤持续生成·OH，从而促进了二氧化碳的释放。结皮层和0–5厘米的土壤层是主要的二氧化碳释放区域，而5–10厘米的土壤层的释放速率则显著较低。这种差异可能与不同土壤层的有机物含量和化学组成有关，而·OH的生成和氧化作用则在不同深度上表现出不同的贡献。通过分析这些过程，我们进一步明确了积雪覆盖下土壤中二氧化碳释放的机制，以及微生物活动和·OH氧化在这一过程中的相对作用。

此外，本研究还发现，积雪融化后的长期渗透可能促进·OH的生成，这种生成可能在冬季对二氧化碳释放起到重要的调节作用。在积雪覆盖下，土壤中的水分保持相对稳定，这为·OH的生成提供了必要的条件。同时，土壤中的还原物质（如Fe(II)）可能通过将氧气还原为·OH，从而促进有机物的分解。这种机制可能在积雪覆盖下具有重要的生态意义，特别是在微生物活动受到抑制的条件下，非生物过程可能成为二氧化碳释放的主要驱动力。

综上所述，本研究揭示了积雪覆盖下生物土壤结皮对二氧化碳释放的重要影响，以及微生物活动和·OH氧化在这一过程中的相对作用。研究结果表明，在冬季微生物活动受到抑制的条件下，生物和非生物过程在不同土壤深度上共同影响二氧化碳释放。这种发现对于理解干旱地区碳循环的机制具有重要意义，并可能为未来的研究提供新的视角。同时，本研究也强调了积雪覆盖下土壤中·OH生成和氧化作用的重要性，这些过程可能在碳排放的调控中起到关键作用。通过进一步的研究，我们有望更全面地了解积雪覆盖下土壤中碳循环的复杂性，并为应对气候变化提供科学依据。