基于噻吩共轭聚合物的光催化协同灭活MRSA研究:羧基捕获与多通路调控机制
《Journal of Hazardous Materials》:Application of a Thiophene-Based Conjugated Polymer in the Photocatalytic Eradication of Multidrug-Resistant Bacteria: Synergistic Inactivation of
MRSA via Carboxyl Capture and Multi-Pathway Regulation
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时间:2025年10月17日
来源:Journal of Hazardous Materials 11.3
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本文设计合成了一种噻吩共轭聚合物(YQ),通过"分子共轭-光催化-组学分析"三位一体策略,实现了对耐甲氧西林金黄色葡萄球菌(MRSA)的高效灭活。该研究通过羧基调控分子内建电场,在可见光下产生活性氧(ROS)破坏细菌膜结构,并结合转录组学揭示了YQ通过干扰三羧酸循环(TCA)、ABC转运蛋白防御系统和支链氨基酸修复途径,诱导细菌陷入"能量耗竭-防御崩溃-修复瘫痪"的死亡循环。该工作为有机聚合物光催化抗菌剂的应用提供了理论依据。
通过Stille偶联反应,使用1,2-双(5-三甲基锡噻吩-2-基)乙炔(IN1861)和2,5-二溴-3-羧基噻吩(2,5-DBTCA)合成了聚噻吩共轭聚合物5-甲基-5'-((5-甲基噻吩-2-基)乙烯基)-[2,2'-联噻吩]-4-羧酸(YQ)。制备方法如下:将1,2-双(5-三甲基锡噻吩-2-基)乙炔(141.68 mg)、2,5-二溴-3-羧基噻吩(78.52 mg)、四(三苯基膦)钯(31.74 mg)置于无水无氧甲苯(40 mL)中反应。
聚合物YQ的合成路线如图1a所示。YQ的宏观状态如图S1所示。由于其结构稳定,即使长期储存也不会变质。通过扫描电子显微镜(SEM)评估聚合物形态。图1b和1c中的SEM图像显示YQ是无定形的,并且表面粗糙。这种形态有助于增加比表面积,提供更多的活性位点和反应通道以促进光催化反应。
我们设计并成功合成了一种噻吩共轭有机聚合物光催化剂(YQ)。在0.2 mg/mL的浓度下,YQ在光照2小时后可以杀死107 CFU/mL的耐甲氧西林金黄色葡萄球菌(MRSA),在可见光、太阳光和LED光下均表现出高水平的抗菌性能。YQ的抗菌机制是通过光激发产生羟基自由基等活性氧(ROS)来破坏细菌细胞膜,导致细胞内容物泄漏和细菌死亡。转录组学分析进一步揭示,YQ通过干扰细菌的能量代谢(三羧酸循环,TCA)、防御系统(ABC转运蛋白)和修复机制(支链氨基酸通路),将细菌推向死亡。此外,体内实验证实YQ具有良好的生物相容性,并能有效促进细菌感染伤口的愈合。这项研究为有机抗菌材料的设计和应用提供了新的见解。
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