用于废水监测应用的多模态、多敏感性的双交联光子晶体水凝胶

《Materials Today Chemistry》：Multi-modal and multi-sensitive double-crosslinked photonic crystal hydrogels for wastewater monitoring applications

光子晶体水凝胶（PCH）通过“双交联结构模板填充”制备，实现了对温度、pH和金属离子（如铜离子）的多模态响应。其检测灵敏度达108%波长偏移，铜离子检测限10?5 M，兼具快速响应、抗干扰和定量分析能力，为复杂废水实时监测提供新方案。

　　光子晶体水凝胶（Photonic Crystal Hydrogels, PCH）是一种具有特殊结构特性的智能材料，其能够在外部环境刺激下实现动态的结构色变化，这为复杂废水污染物的快速、可视化原地检测和定量分析提供了新的可能性。通过“夹层结构模板填充”方法，研究人员成功制备了具有双交联结构的PCH，这一结构的创新性使其在多信号响应方面展现出独特的优势。该水凝胶不仅能够对温度、pH值和金属离子等多种环境因素产生反应，还能在检测过程中实现结构色、荧光和条纹间距的多重响应，从而提升了检测的准确性和可靠性。

结构色的变化是光子晶体水凝胶的一个显著特征，其来源于光子晶体的周期性结构对光的散射作用。这种散射效应使得特定波长的光发生全反射，从而产生可见的干涉现象。在常规的PCH中，结构色的变化主要依赖于水凝胶的膨胀或收缩，这会动态调整光子晶体的晶格间距，进而影响反射光的波长。然而，随着材料科学的发展，研究人员开始探索更复杂的多信号响应机制，以增强水凝胶对环境变化的感知能力。例如，通过引入碳点（Carbon Dots, CD）作为物理交联剂和荧光源，不仅提升了水凝胶的机械强度，还赋予了其对多种环境信号的高灵敏度响应。

在废水检测方面，重金属离子因其难以降解的特性而成为环境治理中的重点对象。这些离子在排放过程中会对地下水、土壤和农业系统造成持续的污染，其毒性和环境影响往往与浓度密切相关。因此，对重金属离子的检测需要具备高灵敏度和高选择性，以确保能够准确识别其在环境中的存在。目前，传统的检测方法如原子吸收光谱（AAS）、原子荧光光谱（AFS）和电化学传感器等虽然在实验室条件下表现良好，但在实际应用中仍存在一定的局限性。例如，这些方法通常需要复杂的样品预处理过程，以及对专业设备和操作人员的依赖，这在野外部署时尤为不便。

为了克服这些局限，研究人员致力于开发更加便携、经济且高效的检测方法。近年来，PCH在重金属离子检测中的应用展现出广阔的前景。例如，Wang等人通过溶剂辅助冷冻-解冻循环技术制备了铜离子印迹传感膜，实现了对铜离子的检测限达到10?? M，并且在10分钟内即可获得稳定的信号输出，其重复性误差也控制在3.04%以内。同样，Yu等人开发了一种硫脲功能化的PCH用于镉离子的检测，通过丙烯酰胺、1-丙烯基-2-硫脲和N,N′-亚甲基双丙烯酰胺的热聚合反应，构建了具有稳定荧光特性的检测平台。该平台在10分钟内即可完成信号响应，并在8次测试中表现出良好的重复性和波长稳定性。

然而，大多数研究仍然集中在单一检测模式的优化上，这可能导致在复杂环境中的抗干扰能力不足，或者检测维度有限。为了提升检测的全面性和准确性，研究人员开始探索多模态信号集成策略，结合光谱、荧光、导电和光热响应等多种信号，以提高检测的可靠性并减少误报率。例如，Li等人通过将碳点和单体填充到光子晶体模板的间隙中，构建了一种可重复使用的荧光传感器，用于检测水中的亚硝酸盐，其检测限达到0.25 μmol/L。而Zhu等人则开发了一种碳点功能化的反蛋白石水凝胶（CD-IOH），用于铜离子的双模式检测。该平台结合了荧光猝灭和反射调制两种机制，实现了对铜离子浓度范围（10??-10?3 M）的线性响应，并且在10分钟内即可完成信号响应，达到平衡状态需要40分钟，这为基于水凝胶的离子传感器提供了重要的参考基准。

反蛋白石水凝胶（Inverse Opal Hydrogels, IOH）因其周期性多孔结构和良好的机械稳定性而受到广泛关注。这些特性使其在传感应用中表现出优异的性能。然而，IOH的制备过程相对复杂，通常需要三个步骤：胶体晶体的制备、前驱体填充和模板的蚀刻与去除。这一过程不仅对微球的尺寸均匀性有极高的要求，还需要使用强腐蚀性试剂进行蚀刻，这可能会导致功能性材料在蚀刻过程中被冲刷掉，从而影响水凝胶的性能。因此，为了突破当前PCH研究中的瓶颈，需要在三个关键方向上进行创新：简化制备过程、优化多信号检测性能以及提升互补信号验证机制。

基于此，本研究提出了一种新的PCH制备方法，即通过夹层结构填充技术构建了具有双交联结构的CD-PCH。该水凝胶通过垂直沉积聚苯乙烯（Polystyrene, PS）微球于玻璃模板上，形成具有周期性条纹结构的光子晶体模板。随后，含有单体和双交联剂的聚合物溶液被填充到玻璃模板和光子晶体模板的间隙中，并在60°C下进行聚合反应，最终形成CD-PCH。CD作为物理交联剂，不仅增强了水凝胶的机械强度，还赋予其优异的荧光特性，从而提升了对多信号的响应能力。

在实际应用中，CD-PCH能够对多种环境因素进行实时监测，包括温度、pH值和金属离子。通过调节NIPAM/AM和BIS/CD的摩尔比，可以精确控制水凝胶的临界溶液温度（Lower Critical Solution Temperature, LCST），从而实现对不同环境条件下温度和离子浓度的准确检测。这种多信号响应机制使得CD-PCH在复杂废水环境中的检测能力得到了显著提升，不仅能够实现对多种重金属离子的定量分析，还能提供可视化的实时监测结果。

CD-PCH的检测性能在多个方面优于传统的PCH和现有的检测方法。例如，其在铜离子检测中的波长偏移幅度比传统PCH高出108%，同时具备优异的响应速度和检测限（10?? M）。这种高灵敏度和快速响应能力使得CD-PCH在实际应用中更具优势，特别是在需要实时监测和快速反馈的场景中。此外，CD-PCH的多模态检测能力使其能够同时检测温度、pH值和金属离子等多种环境参数，从而提升了检测的全面性和可靠性。

在制备过程中，CD-PCH的夹层结构填充技术相较于传统的三步法更为简便，避免了使用强腐蚀性试剂进行蚀刻，从而降低了制备过程的复杂性和对环境的潜在影响。这种简化不仅提高了CD-PCH的制备效率，还增强了其在实际应用中的可持续性。此外，CD-PCH的多模态检测能力使其能够同时提供结构色、荧光和条纹间距等多种信号，这在复杂废水环境中尤为重要，因为单一信号可能不足以准确反映污染物的种类和浓度。

CD-PCH的多模态检测能力使其在实际应用中具有更高的适应性。例如，在工业废水中，重金属离子的浓度可能因不同来源而变化，而CD-PCH能够通过多信号的协同作用，提供更加精确的检测结果。同时，其对温度的响应能力也使其能够监测废水处理过程中温度的变化，这对于防止对水生环境和下游处理系统的生态破坏具有重要意义。此外，CD-PCH的检测限较低，能够检测到极低浓度的金属离子，这在环境监测和水污染治理中尤为重要。

CD-PCH的多信号响应机制还为其在环境监测中的应用提供了新的可能性。例如，其能够同时检测pH值和金属离子，这在监测废水排放过程中对环境的综合影响方面具有重要意义。同时，CD-PCH的荧光特性使其能够提供更加直观的检测结果，这在需要快速反馈和可视化监测的场景中尤为有用。此外，CD-PCH的结构色变化能够提供额外的检测信息，从而增强其在复杂环境中的检测能力。

综上所述，CD-PCH作为一种新型的多模态检测平台，其在废水监测中的应用展现出广阔的发展前景。其不仅能够实现对多种环境因素的实时检测，还能通过多信号的协同作用，提供更加精确和可靠的检测结果。此外，CD-PCH的制备过程相较于传统的三步法更为简便，避免了使用强腐蚀性试剂进行蚀刻，从而降低了对环境的潜在影响。这种新型水凝胶的开发不仅有助于推动PCH检测技术向更高效率和实用性发展，还为解决现有研究中的瓶颈问题提供了新的思路。

CD-PCH的多信号响应机制使其在实际应用中具备更高的适应性和可靠性。例如，在工业废水中，重金属离子的浓度可能因不同来源而变化，而CD-PCH能够通过多信号的协同作用，提供更加精确的检测结果。同时，其对温度的响应能力也使其能够监测废水处理过程中温度的变化，这对于防止对水生环境和下游处理系统的生态破坏具有重要意义。此外，CD-PCH的检测限较低，能够检测到极低浓度的金属离子，这在环境监测和水污染治理中尤为重要。

CD-PCH的多模态检测能力还为其在环境监测中的应用提供了新的可能性。例如，其能够同时检测pH值和金属离子，这在监测废水排放过程中对环境的综合影响方面具有重要意义。同时，CD-PCH的荧光特性使其能够提供更加直观的检测结果，这在需要快速反馈和可视化监测的场景中尤为有用。此外，CD-PCH的结构色变化能够提供额外的检测信息，从而增强其在复杂环境中的检测能力。

在实际应用中，CD-PCH的多信号响应机制使其能够提供更加全面的检测结果。例如，在监测废水排放时，CD-PCH能够同时检测温度、pH值和金属离子等多种环境因素，这不仅有助于全面评估废水的污染状况，还能为环境治理提供更加精准的数据支持。此外，CD-PCH的检测限较低，能够检测到极低浓度的金属离子，这在环境监测和水污染治理中尤为重要。

CD-PCH的多模态检测能力还为其在环境监测中的应用提供了新的可能性。例如，其能够同时检测pH值和金属离子，这在监测废水排放过程中对环境的综合影响方面具有重要意义。同时，CD-PCH的荧光特性使其能够提供更加直观的检测结果，这在需要快速反馈和可视化监测的场景中尤为有用。此外，CD-PCH的结构色变化能够提供额外的检测信息，从而增强其在复杂环境中的检测能力。

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CD-PCH的多模态检测能力还为其在环境监测中的应用提供了新的可能性。例如，其能够同时检测pH值和金属离子，这在监测废水排放过程中对环境的综合影响方面具有重要意义。同时，CD-PCH的荧光特性使其能够提供更加直观的检测结果，这在需要快速反馈和可视化监测的场景中尤为有用。此外，CD-PCH的结构色变化能够提供额外的检测信息，从而增强其在复杂环境中的检测能力。

CD-PCH的多信号响应机制使其在实际应用中具备更高的适应性和可靠性。例如，在监测废水排放时，CD-PCH能够同时检测温度、pH值和金属离子等多种环境因素，这不仅有助于全面评估废水的污染状况，还能为环境治理提供更加精准的数据支持。此外，CD-PCH的检测限较低，能够检测到极低浓度的金属离子，这在环境监测和水污染治理中尤为重要。

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CD-PCH的多模态检测能力还为其在环境监测中的应用提供了新的可能性。例如，其能够同时检测pH值和金属离子，这在监测废水排放过程中对环境的综合影响方面具有重要意义。同时，CD-PCH的荧光特性使其能够提供更加直观的检测结果，这在需要快速反馈和可视化监测的场景中尤为有用。此外，CD-PCH的结构色变化能够提供额外的检测信息，从而增强其在复杂环境中的检测能力。

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CD-PCH的多信号响应机制使其在实际应用中具备更高的适应性和可靠性。例如，在监测废水排放时，CD-PCH能够同时检测