通过短梁剪切试验和响应面方法优化在可访问平台上FFF打印PEEK的层间粘附性能

《Materials Today Communications》：Optimizing Interlayer Adhesion of FFF-Printed PEEK on an Accessible Platform via Short-Beam Shear Testing and Response Surface Methodology

热电材料 GdZnSbO 层状结构揭示弱层间相互作用抑制声子输运，层内强相互作用和多谷简并性提升载流子迁移率，通过第一性原理计算与玻尔兹曼输运理论验证，在900K时实现p/n型掺杂最优ZT值2.14和2.00。

　　近年来，热电材料因其能够直接将废热转化为可用的电能，被视为提升全球能源利用效率的重要手段。热电材料的性能通常通过无量纲的优值因子（ZT）来衡量，其数值越高，表明材料在热电转换中的效率越佳。ZT的计算公式涉及到材料的塞贝克系数（S）、电导率（σ）和温度（T），以及总热导率（κ）。其中，总热导率由电子热导率（κ?）和晶格热导率（κ?）组成，因此提升热电性能的关键在于降低晶格热导率并提高功率因子（PF），即S2σ的乘积。

在众多热电材料中，层状异阴离子半导体因其独特的结构特性而备受关注。这类材料通常包含重元素或化学结构复杂的成分，能够形成准二维的电子能带结构。这种结构特征不仅有助于提高塞贝克系数，还能够通过增强电子密度和有效质量来优化载流子的传输性能。此外，晶格失配和独特的键合特性也会导致强非谐性，从而抑制声子的传播。这些因素共同作用，使得层状异阴离子材料在热电性能方面具有显著优势。

在热电材料的设计中，硬软酸碱（HSAB）原理被广泛应用于指导复杂层状异阴离子材料的构建。许多此类材料被归类为均质多面体结构，其弱层间相互作用有助于显著的非谐声子散射，进而抑制声子的传输。同时，这类材料还具有良好的热力学稳定性、低合成复杂度和环境友好性，使其在热电材料的应用中具有广阔前景。例如，BiCuSeO因其低晶格热导率和高功率因子而成为热电研究的热点之一。

在近期的研究中，稀土元素为基础的层状异阴离子材料被普遍认为是高效的p-n结器件，能够实现高能效的热电转换。这类材料包括LaCuOX（X = S, Se）、YZnAsO和PrZnOX（X = P, As）等。此外，研究还扩展到了REMnSbO（RE = La, Ce, Pr, Nd, Sm, Gd, Tb）化合物，这些材料中的稀土元素表现出强烈的电子-电子相互作用，使得其电子结构对外部条件如压力和电场非常敏感。

在这些稀土元素为基础的层状异阴离子材料中，GdZnSbO被认为是一个独特的例子。该材料结合了稀土元素[Gd?O?]2?层和共价键合的[Zn?Sb?]2?层。这种结构不仅引入了强层内相互作用和弱层间相互作用，有利于抑制声子的传播，还能够形成多谷电子能带特征，从而增强载流子的传输性能。尽管GdZnSbO具有这些吸引人的特性，但其热电性能在实验探索和理论研究方面仍处于初步阶段，许多关于其声子动力学、非谐相互作用和载流子散射机制的基本问题尚未得到解答。

本研究通过第一性原理计算和玻尔兹曼输运理论，系统地探讨了GdZnSbO的电子和热输运特性，特别是高阶声子和多载流子散射效应的影响。同时，通过弹性模量、声子色散曲线和从头算分子动力学（AIMD）模拟，验证了该材料的机械、动态和热稳定性。研究还特别关注了四声子散射机制对晶格热导率的评估，并基于获得的声子和载流子输运参数，计算出在900 K时p型掺杂的GdZnSbO材料的ZT值达到2.14，显示出优异的热电性能。

通过本次研究，不仅揭示了GdZnSbO材料在热和电子输运中的基本机制，还为设计高效层状稀土热电材料提供了一个通用的范式。这种范式强调了电子结构工程和晶格动力学调控的协同作用，使得在提升功率因子的同时有效降低晶格热导率成为可能。此外，研究还表明，弱层间相互作用和强层内相互作用的结合，有助于形成独特的电子能带结构，从而优化载流子的传输效率。同时，非谐性声子散射和声子的强烈散射效应，使得晶格热导率显著降低，为实现高ZT值提供了理论支持。

在实际应用中，热电材料的性能不仅取决于其结构特性，还受到多种因素的综合影响。例如，材料的化学组成、晶体结构、键合特性以及外部条件如温度和压力都会对热电性能产生影响。因此，研究GdZnSbO的热电性能不仅有助于理解其结构和物理特性，还能够为新型热电材料的设计和开发提供理论依据。通过系统研究，可以揭示材料在不同条件下的行为特征，从而优化其热电性能。

此外，本研究还强调了热电材料在能源利用和环境保护中的重要性。随着全球对可再生能源和高效能源转换技术的需求不断增加，热电材料的应用前景日益广阔。通过优化材料的热电性能，不仅可以提高能源利用效率，还能够减少对传统能源的依赖，从而促进可持续发展。因此，深入研究GdZnSbO的热电性能，不仅具有重要的科学价值，还具有广泛的应用前景。

在实验和理论研究的基础上，GdZnSbO的热电性能可以通过多种方法进行优化。例如，通过调整材料的化学组成、晶体结构和键合特性，可以进一步降低晶格热导率并提高功率因子。此外，通过引入不同的掺杂策略，可以优化载流子的传输效率，从而提高ZT值。这些方法不仅适用于GdZnSbO，也适用于其他层状稀土热电材料的开发。

总的来说，本研究通过第一性原理计算和玻尔兹曼输运理论，系统地探讨了GdZnSbO的电子和热输运特性，揭示了其在热电转换中的优异性能。研究结果表明，GdZnSbO的结构特性使其在降低晶格热导率和提高功率因子方面具有显著优势，这为其在热电材料领域的应用提供了理论支持。同时，本研究还为设计高效层状稀土热电材料提供了一个通用的范式，强调了电子结构工程和晶格动力学调控的协同作用。这些发现不仅有助于推动热电材料的研究，还能够为未来的能源利用和环境保护提供新的思路和技术手段。