基于第一性原理的计算方法，用于研究铌基MXene的结构稳定性、电子性质、光学性质及热力学特性，以探索其在先进电子和光学应用中的潜力

《Surfaces and Interfaces》：First-principles calculations to investigate structural stability, electronic, optical, and thermodynamic properties of Nb-based MXene for advanced electronic and optical applications

基于VASP和WIEN2K的DFT计算系统研究了NbC（x=1,2,3）MXene的结构稳定性、电子特性、机械性能及热力学行为，发现Nb4C3具有最佳热力学稳定性，电子结构显示金属特性，光学响应在可见光区显著，为光电子器件和先进材料开发提供理论依据。

　　

沙比尔·阿里（Shabir Ali）|伊扎特·拉扎克（Izzat Razzaq）|王新华（Xinhua Wang）|阿姆贾德·阿尔穆尼夫（Amjad Almunyif）|拉瓦伊德·阿里（Rawaid Ali）|伊梅德·布克里斯（Imed Boukhris）

北京工业大学机械与能源工程学院，中国北京100124

摘要

本研究采用密度泛函理论（DFT）进行分析，利用VASP和WIEN2K代码研究了基于铌的Nbx+1Cx（x=1, 2, 3）MXene的物理性质。通过VASP和WIEN2K代码，对基于铌的Nb?C?（x=1, 2, 3）MXene的结构稳定性、电子性质、光学性质、机械性质和热力学性质进行了全面的密度泛函理论（DFT）研究。热稳定性和机械稳定性是通过VASP代码计算的。mbj势被用来研究电子性质，结果显示其具有金属特性，表明其在电子设备中具有潜在应用价值。光学特性计算表明，在可见光谱范围内有强烈的响应，显示出基于铌的MXene在光子应用方面的潜力。此外，还通过熵和焓评估了热力学稳定性，强调了基于铌的MXene在先进材料中的实际应用能力。这些发现为MXene的设计和优化提供了重要的新信息，以适应潜在的技术应用。

引言

近年来，新型过渡金属碳氮化物、碳化物和氮化物因其独特的物理化学性质和有前景的技术应用而受到越来越多的关注[[1]], [2], [3]]。其中，MXene因其优异的导电性和在多种环境条件下的强结构稳定性而脱颖而出[[4], [5], [6]]。这些优势特性使MXene成为催化、储能系统、水处理技术以及电磁干扰屏蔽等应用的理想候选材料[7,8]。在这一类材料中，基于铌的MXene尤其受到关注，因为它们具有可调的电子和结构性质，以及在宽温度范围内的显著热稳定性和化学稳定性[9,10]。为了合成所需的基于铌的MXene，通常采用专门的化学蚀刻技术，选择性地去除母体Nb?AX? MAX相中的“A”元素[11,12]。这些基于铌的MXene通常用通用公式Nb?AX?表示，其中X代表氮原子和/或碳原子[13,14]，x表示存在的原子层数量[15,16]。由于其高表面积与体积比，基于铌的MXene材料在光催化[17]、水净化[18]、超级电容器[19]、电池和透明导电电极[20,21]等多个领域有着广泛的应用。尽管基于铌的MXene材料具有诸多优势，但迄今为止尚未进行原子级别的结构研究。尽管在合成和研究方面已经取得进展，但开发稳定的基于铌的MXene对于开发用于电磁干扰屏蔽[9,22]、储能[23]和太阳能电池等创新功能材料仍然至关重要。这些稳定的材料能够改变形变。尽管已经利用实验研究和基于DFT的分析来探索基于铌的MXene的结构稳定性，但这些化合物在各种条件下的物理行为尚未得到研究[[24], [25], [26]]。为了填补这一空白，本研究采用基于DFT的模拟方法来探索基于铌的MXene在各种条件下的物理性质，以实现其实际应用潜力。

本研究利用VASP和WIEN2k计算工具，通过基于DFT的分析来探讨基于铌的MXene的物理性质。使用VASP软件分析了基于铌的MXene在不同环境下的结构和机械稳定性。通过TB-mBJ势研究了其电子和光学特性。Gibbs2程序用于进一步研究在高温高压条件下的基于铌的MXene的热力学参数。这项初步的理论研究考察了基于铌的MXene在不同环境下的温度依赖性物理特性。理解这些特性对于基于铌的MXene的制备及其在先进技术中的应用至关重要。

计算方法

基于DFT，使用WIEN2k和VASP计算软件研究了基于铌的MXene的物理特性[27]。通过将RMT_Kmax比率设置为7来确定截断参数。为了确定K网格的收敛条件，采用周期性边界配置来模拟晶体结构，并使用布里渊区排列。为了获得所需的结果，限制了迭代循环次数。

结构参数

使用体积优化方法确定了基于铌的MXene的结构性质。在这种方法中，计算了不同体积下单元格的总能量，以建立能量-体积关系。对应于最小总能量的体积被确定为优化体积，而相关的最小能量被称为系统的基态能量。Murnaghan状态方程的使用方式如下[37,38]：$E\left(V\right)?$

结论

本研究旨在利用VASP和WIEN2K代码研究基于铌的MXene的结构稳定性、电子性质、机械特性和热力学行为。研究结果表明，基于铌的MXene在高温条件下的结构和机械稳定性是稳定的，其中Nb?C?比Nb?C?和Nb?C MXene更稳定。基于铌的MXene的电子结构表现出金属特性，且随着x值的增加，0 eV处的TDOS（总态密度）升高。

数据可用性

数据可应要求提供。

作者贡献声明

沙比尔·阿里（Shabir Ali）：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿构思。伊扎特·拉扎克（Izzat Razzaq）：构思。王新华（Xinhua Wang）：构思。阿姆贾德·阿尔穆尼夫（Amjad Almunyif）：构思。拉瓦伊德·阿里（Rawaid Ali）：构思。伊梅德·布克里斯（Imed Boukhris）：构思。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。

致谢

感谢沙特阿拉伯利雅得Nourah bint Abdulrahman大学的研究支持项目（项目编号：PNURSP2025R901），以及沙特阿拉伯King Khalid大学的研究与研究生院通过“大型团队项目”（项目编号：R.G.P2/76/46）对本研究的资助。