对硅材料进行纳秒级激光烧蚀后，利用时间分辨X射线衍射技术分析其晶格动态变化

《Applied Nursing Research》：Time-resolved X-ray diffraction analysis of lattice dynamics after nanosecond laser ablation of silicon

本研究通过结合时间分辨X射线衍射和分子动力学模拟，系统揭示了硅在纳秒激光烧蚀后的多阶段相变机制，包括冲击波传播、亚稳态相形成及淬火过程的动态演化，为极端条件下材料相变研究提供了新方法。

　　这篇文章探讨了在纳米秒激光烧蚀过程中，硅晶体在微秒到毫秒时间尺度上的相演化过程。研究重点在于揭示那些在初始烧蚀阶段形成的亚稳相的后续演化，以及硅晶格在这一时间范围内的动态变化。这一研究不仅填补了对极端条件下材料相变过程理解的空白，还为控制和优化激光加工技术提供了新的理论依据。

研究团队结合了时间分辨X射线衍射（TR-XRD）和分子动力学（MD）模拟，系统地分析了纳米秒激光烧蚀后的多阶段凹坑形成过程。TR-XRD技术能够捕捉到晶格结构在烧蚀后的动态变化，而MD模拟则帮助解释这些结构变化背后的物理机制。研究发现，硅在烧蚀过程中经历了三个主要阶段：首先是纳米秒尺度上的凹坑种子形成和冲击波生成；其次是微秒尺度上的冲击波传播，伴随着衍射谱宽化，表明硅在高温高压下经历了从亚稳态（如Si-II和Si-XI）到其他相态的转变；最后是亚毫秒尺度上的热扩散和再结晶过程，这些过程导致了最终形成的多形相态，如Si-III和Si-XII。

这些多形相态在烧蚀凹坑的边缘被观察到，被认为是来自高压液态的亚稳态产物。它们的空间分布受到极端温度梯度的影响，温度梯度可以达到7000 K以上，这在烧蚀中心区域尤为明显。MD模拟揭示了初始非平衡冲击波状态与最终淬火微结构之间的关键联系。值得注意的是，研究团队在实验中发现了残留的Si-II相，这与之前认为其在常压下不稳定的观点相矛盾。这一发现为理解极端条件下材料的相变过程提供了新的视角。

此外，文章还介绍了研究中采用的多种实验方法和分析手段。在方法部分，研究团队详细描述了如何使用激光泵- X射线探测技术（TR-XRD）来研究硅在纳米秒激光烧蚀后的结构变化。TR-XRD技术能够提供高时间分辨率的结构信息，这对于理解纳米秒到微秒时间尺度上的晶格动态至关重要。研究团队还利用了X射线同步辐射的时间周期性，使得在毫秒时间范围内能够以纳米秒的精度追踪硅晶格的演变。

为了进一步分析烧蚀后的硅表面和亚表面结构，研究团队进行了后处理诊断，包括扫描电子显微镜（SEM）、微拉曼光谱和X射线衍射。这些技术帮助研究团队获取了烧蚀凹坑的微观结构以及多形相态的分布情况。拉曼光谱的采集区域在图中有所标注，显示出不同区域在烧蚀后形成的结构差异。X射线衍射的结果进一步验证了这些结构变化，并提供了关于硅晶格在不同时间尺度上演变的详细信息。

研究团队还强调了激光烧蚀过程中涉及的复杂物理现象，包括冲击波生成、晶格位置和拓扑重排，以及相变过程。这些现象在纳米秒到微秒时间尺度上尤为显著，因此需要更精确的实验手段和数值模拟来解析。研究发现，当冲击波压力超过11 GPa时，硅会从Si-II相态转变为其他相态，如Si-XI和Si-V。而在冲击波的后方，这些相态会进一步演化，最终形成稳定的Si-III和Si-XII相态。

文章还讨论了激光烧蚀过程中如何通过实验手段获取晶格温度和压力等关键参数。传统的光学泵-探测技术虽然能够提供表面结构和等离子体参数的信息，但其在解析亚稳态和晶格内部结构方面存在局限。相比之下，X射线探测技术能够更直接地测量晶格结构的变化，为研究极端条件下的材料行为提供了更有效的工具。研究团队还提到，利用同步辐射的时间周期性，可以在较长的时间范围内以纳米秒的精度追踪硅晶格的变化，这为研究材料在不同时间尺度上的行为提供了新的方法。

在结论部分，研究团队指出，通过TR-XRD技术，他们成功追踪了硅在纳米秒激光烧蚀后的晶格动态变化，时间范围覆盖了500微秒。研究结果表明，材料的最终状态是由不同时间阶段中压力和温度的相互作用决定的。在纳米秒尺度上，冲击波的生成引发了从金属态到其他相态的转变，而微秒到毫秒尺度上的热扩散和再结晶过程则决定了最终形成的多形相态。这些发现不仅深化了对硅在极端条件下相变过程的理解，也为相关材料科学领域提供了新的研究方向和实验方法。

此外，文章还强调了研究中使用的多模态光学诊断技术的重要性。这些技术包括TR-XRD、SEM和拉曼光谱，能够从多个角度提供关于烧蚀后结构变化的信息。通过这些技术的结合，研究团队能够更全面地分析硅在不同时间尺度上的行为，包括晶格结构的变化、亚稳相态的形成以及最终的再结晶过程。这些结果对于优化激光烧蚀技术、提高材料加工的精度和效率具有重要意义。

研究团队还提到，他们的研究方法为未来的材料科学研究提供了新的思路。通过将时间分辨技术与数值模拟相结合，研究人员能够更准确地解析材料在极端条件下的行为。这种方法不仅适用于硅，还可能扩展到其他材料的研究，为理解材料在不同时间尺度上的演化过程提供了通用的框架。此外，研究团队还指出，他们的研究结果对于开发新型激光加工技术、提升材料性能和优化工业应用具有潜在的应用价值。

在致谢部分，研究团队感谢了提供资金支持的多个机构，包括俄罗斯科学院基础研究基金会（RSF）和莫斯科国立大学的多个研究项目。这些资金支持使得研究团队能够进行TR-XRD实验，并采用先进的光学诊断技术来分析烧蚀后的结构变化。此外，研究团队还感谢了“库尔恰托夫研究所”研究中心和莫斯科国立大学的其他支持项目，这些项目为研究的数值模拟部分提供了重要的资源和条件。

综上所述，这项研究通过结合多种实验方法和数值模拟，系统地分析了硅在纳米秒激光烧蚀后的结构变化和相演化过程。研究结果不仅揭示了亚稳相态的形成机制，还为理解极端条件下的材料行为提供了新的视角。这些发现对于材料科学、激光技术以及相关工业应用具有重要的理论和实践意义，为未来的科学研究和技术发展奠定了坚实的基础。