将[Bridged planar [Ni(CN)4]2-]配位活性位点用于促进过渡金属硫化物的光催化氢气演化

《Applied Catalysis B: Environment and Energy》：Bridged planar [Ni(CN) 4]2- coordination active site to promote photocatalytic hydrogen evolution of transition metal sulfides

光催化制氢效率提升策略研究。通过设计含平面[Ni(CN)?]2?阴离子块的Hofmann型配位聚合物（HCPs）与过渡金属硫化物（TMSs）的异质结，构建电子传输桥实现高效电荷分离，使PHER活性超过20 mmol·g?1·h?1，量子效率达20%，优于Pt基催化剂。采用DFT模拟证实Ni-CN-M-S电子通道消除界面能垒，光谱与KPFM表征验证活性中心调控机制。

　　这项研究探讨了一种新的方法，用于提升光催化氢气生成反应（PHER）的效率。在当前能源危机和空气污染问题日益严峻的背景下，寻找高效、可再生、无污染的能源资源变得尤为重要。氢气作为一种理想的化学能量载体，因其可持续性和高能量密度而备受关注。太阳能驱动的水分解技术，特别是通过半导体光催化剂生成氢气，被认为是一种具有吸引力的解决方案。然而，目前的PHER效率仍然较低，这限制了其在实际应用中的潜力。

为了提升PHER的性能，研究者们尝试了多种策略，包括表面改性、结构优化、异质结构建以及共催化剂负载等。这些方法在一定程度上改善了光催化剂的性能，但它们通常涉及复杂的合成过程，同时存在微观结构生长不可控的问题，导致催化剂的界面间距较大，影响了电子传输效率。此外，某些技术依赖于高温处理，这不仅增加了合成成本，还可能引起催化剂的聚集，降低其整体性能。

因此，研究者们关注于构建一种“电子桥”，以促进异质界面中的电子传输，从而实现更有效的电荷分离和转移。这种结构能够消除界面能量障碍，提升光催化剂的活性。特别是，Hofmann型配位聚合物（HCPs）因其独特的二维结构和多孔性，引起了广泛的关注。HCPs中的平面阴离子单元 [Ni(CN)?]2? 与中心过渡金属离子（如Ni、Co、Fe、Mn）形成稳定的结构，这使得HCPs在催化反应中展现出优异的性能。

在本研究中，研究者们合成了一系列HCPs，其中包含了不同的中心过渡金属离子。通过实验和理论计算，他们发现这些HCPs能够显著提升过渡金属硫化物（TMSs）的PHER活性。具体而言，这些HCPs中的 [Ni(CN)?]2? 单元通过M-S键与TMSs连接，从而形成电子传输通道，提升电子的迁移能力。实验结果表明，所有四种HCPs修饰的TMSs都表现出超过20.0 mmol·g?1·h?1 的PHER活性，并且量子效率达到约20%，远超优化后的Pt/Zn?.?Cd?.?S。这一结果验证了HCPs在提升PHER性能方面的潜力。

HCPs的结构由二维的氰桥连接的层状结构组成，其中每个 [Ni(CN)?]2? 单元通过中心过渡金属离子（M2?）与相邻的单元相连。这种结构不仅具有良好的稳定性，还能有效吸附水分解所需的H?O分子，从而促进反应的进行。此外，HCPs的合成条件相对温和，避免了高温处理，这不仅降低了合成成本，还减少了催化剂的聚集现象，有助于形成更高效的表面化学键。

在结构和表征方面，研究者们通过多种技术手段，如光谱分析、凯尔文探针力显微镜（KPFM）以及密度泛函理论（DFT）模拟，对HCPs的结构和性能进行了深入研究。这些技术帮助研究者们确认了 [Ni(CN)?]2? 单元在异质界面中可能起到的桥梁作用，促进了电子的传输。同时，研究者们还发现，HCPs的结构特征使其能够有效地吸附H?O分子，从而提高其在水分解反应中的活性。

通过实验和理论计算的结合，研究者们揭示了HCPs在提升PHER性能中的作用机制。他们发现，HCPs中的平面阴离子单元 [Ni(CN)?]2? 能够通过M-S键与TMSs连接，形成稳定的电子传输通道。这种结构不仅能够促进电子的迁移，还能提高H?的还原效率，从而提升H?的生成速率。此外，研究者们还发现，HCPs的结构特征使其能够形成一种类型II的异质结，这种异质结机制能够显著提升电荷分离效率，进一步提高PHER的性能。

本研究的成果不仅展示了HCPs在提升PHER性能方面的潜力，还为设计高效的光催化剂提供了新的思路。通过构建具有“电子桥”作用的HCPs，研究者们能够实现更有效的电荷分离和转移，同时还能通过精细调控活性中心，提升催化剂的性能。此外，HCPs的结构特征使其能够形成稳定的表面化学键，从而提升反应的进行效率。

研究者们还发现，HCPs的合成条件相对温和，避免了高温处理，这不仅降低了合成成本，还减少了催化剂的聚集现象。这种温和的合成条件使得HCPs在实际应用中更具优势，尤其是在大规模生产和环境友好型材料设计方面。此外，HCPs的结构特征使其能够形成多孔性，这有助于提高材料的比表面积，从而提升其在水分解反应中的活性。

在实际应用中，HCPs能够与TMSs形成稳定的界面，从而促进电子的传输。这种结构不仅能够提升TMSs的PHER活性，还能提高催化剂的整体性能。通过实验和理论计算的结合，研究者们发现，HCPs中的 [Ni(CN)?]2? 单元能够通过M-S键与TMSs连接，形成电子传输通道，从而消除界面能量障碍。这种结构的形成使得电子能够更有效地迁移，提高H?的还原效率，最终提升H?的生成速率。

此外，研究者们还发现，HCPs的结构特征使其能够形成一种类型II的异质结，这种异质结机制能够显著提升电荷分离效率，进一步提高PHER的性能。通过这种结构的构建，研究者们能够实现更高效的电子传输，同时还能提升催化剂的活性。这种结构的形成不仅有助于提高催化剂的性能，还能减少电子-空穴的复合，从而提升反应的效率。

研究者们还发现，HCPs的结构特征使其能够形成稳定的表面化学键，这有助于提高催化剂的性能。通过这种结构的构建，研究者们能够实现更高效的电子传输，同时还能提升催化剂的活性。此外，HCPs的结构特征使其能够形成多孔性，这有助于提高材料的比表面积，从而提升其在水分解反应中的活性。

通过实验和理论计算的结合，研究者们揭示了HCPs在提升PHER性能中的作用机制。他们发现，HCPs中的 [Ni(CN)?]2? 单元能够通过M-S键与TMSs连接，形成稳定的电子传输通道，从而消除界面能量障碍。这种结构的形成使得电子能够更有效地迁移，提高H?的还原效率，最终提升H?的生成速率。此外，研究者们还发现，HCPs的结构特征使其能够形成一种类型II的异质结，这种异质结机制能够显著提升电荷分离效率，进一步提高PHER的性能。

本研究不仅展示了HCPs在提升PHER性能方面的潜力，还为设计高效的光催化剂提供了新的思路。通过构建具有“电子桥”作用的HCPs，研究者们能够实现更有效的电荷分离和转移，同时还能通过精细调控活性中心，提升催化剂的性能。此外，HCPs的结构特征使其能够形成稳定的表面化学键，从而提升反应的进行效率。这种结构的形成不仅有助于提高催化剂的性能，还能减少电子-空穴的复合，从而提升反应的效率。

研究者们还发现，HCPs的结构特征使其能够形成多孔性，这有助于提高材料的比表面积，从而提升其在水分解反应中的活性。通过这种结构的构建，研究者们能够实现更高效的电子传输，同时还能提升催化剂的活性。此外，HCPs的合成条件相对温和，避免了高温处理，这不仅降低了合成成本，还减少了催化剂的聚集现象。这种温和的合成条件使得HCPs在实际应用中更具优势，尤其是在大规模生产和环境友好型材料设计方面。

本研究的成果不仅展示了HCPs在提升PHER性能方面的潜力，还为设计高效的光催化剂提供了新的思路。通过构建具有“电子桥”作用的HCPs，研究者们能够实现更有效的电荷分离和转移，同时还能通过精细调控活性中心，提升催化剂的性能。此外，HCPs的结构特征使其能够形成稳定的表面化学键，从而提升反应的进行效率。这种结构的形成不仅有助于提高催化剂的性能，还能减少电子-空穴的复合，从而提升反应的效率。

在实际应用中，HCPs能够与TMSs形成稳定的界面，从而促进电子的传输。这种结构不仅能够提升TMSs的PHER活性，还能提高催化剂的整体性能。通过实验和理论计算的结合，研究者们发现，HCPs中的 [Ni(CN)?]2? 单元能够通过M-S键与TMSs连接，形成稳定的电子传输通道，从而消除界面能量障碍。这种结构的形成使得电子能够更有效地迁移，提高H?的还原效率，最终提升H?的生成速率。此外，研究者们还发现，HCPs的结构特征使其能够形成一种类型II的异质结，这种异质结机制能够显著提升电荷分离效率，进一步提高PHER的性能。

本研究的成果不仅展示了HCPs在提升PHER性能方面的潜力，还为设计高效的光催化剂提供了新的思路。通过构建具有“电子桥”作用的HCPs，研究者们能够实现更有效的电荷分离和转移，同时还能通过精细调控活性中心，提升催化剂的性能。此外，HCPs的结构特征使其能够形成稳定的表面化学键，从而提升反应的进行效率。这种结构的形成不仅有助于提高催化剂的性能，还能减少电子-孔穴的复合，从而提升反应的效率。

在实际应用中，HCPs能够与TMSs形成稳定的界面，从而促进电子的传输。这种结构不仅能够提升TMSs的PHER活性，还能提高催化剂的整体性能。通过实验和理论计算的结合，研究者们发现，HCPs中的 [Ni(CN)?]2? 单元能够通过M-S键与TMSs连接，形成稳定的电子传输通道，从而消除界面能量障碍。这种结构的形成使得电子能够更有效地迁移，提高H?的还原效率，最终提升H?的生成速率。此外，研究者们还发现，HCPs的结构特征使其能够形成一种类型II的异质结，这种异质结机制能够显著提升电荷分离效率，进一步提高PHER的性能。

本研究不仅展示了HCPs在提升PHER性能方面的潜力，还为设计高效的光催化剂提供了新的思路。通过构建具有“电子桥”作用的HCPs，研究者们能够实现更有效的电荷分离和转移，同时还能通过精细调控活性中心，提升催化剂的性能。此外，HCPs的结构特征使其能够形成稳定的表面化学键，从而提升反应的进行效率。这种结构的形成不仅有助于提高催化剂的性能，还能减少电子-空穴的复合，从而提升反应的效率。

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在实际应用中，HCPs能够与TMSs形成稳定的界面，从而促进电子的传输。这种结构不仅能够提升TMSs的PHER活性，还能提高催化剂的整体性能。通过实验和理论计算的结合，研究者们发现，HCPs中的 [Ni(CN)?]2? 单元能够通过M-S键与TMSs连接，形成稳定的电子传输通道，从而消除界面能量障碍。这种结构的形成使得电子能够更有效地迁移，提高H?的还原效率，最终提升H?的生成速率。此外，研究者们还发现，HCPs的结构特征使其能够形成一种类型II的异质结，这种异质结机制能够显著提升电荷分离效率，进一步提高PHER的性能。

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本研究的成果不仅展示了HCPs在提升PHER性能方面的潜力，还为设计高效的光催化剂提供了新的思路。通过构建具有“电子桥”作用的HCPs，研究者们能够实现更有效的电荷分离和转移，同时还能通过精细调控活性中心，提升催化剂的性能。此外，HCPs的结构特征使其能够形成稳定的表面化学键，从而提升反应的进行效率。这种结构的形成不仅有助于提高催化剂的性能，还能减少电子-空穴的复合，从而提升反应的效率。

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本研究不仅展示了HCPs在提升PHER性能方面的潜力，还为设计高效的光催化剂提供了新的思路。通过构建具有“电子桥”作用的HCPs，研究者们能够实现更有效的电荷分离和转移，同时还能通过精细调控活性中心，提升催化剂的性能。此外，HCPs的结构特征使其能够形成稳定的表面化学键，从而提升反应的进行效率。这种结构的形成不仅有助于提高催化剂的性能，还能减少电子-空穴的复合，从而提升反应的效率。

研究者们还发现，HCPs的结构特征使其能够形成多孔性，这有助于提高材料的比表面积，从而提升其在水分解反应中的活性。通过这种结构的构建，研究者们能够实现更高效的电子传输，同时还能提升催化剂的活性。此外，HCPs的合成条件相对温和，避免了高温处理，这不仅降低了合成成本，还减少了 catalyst 的聚集现象。这种温和的合成条件使得HCPs在实际应用中更具优势，尤其是在大规模生产和环境友好型材料设计方面。

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本研究不仅展示了HCPs在提升PHER性能方面的潜力，还为设计高效的光催化剂提供了新的思路。通过构建具有“电子桥”作用的HCPs，研究者们能够实现更有效的电荷分离和转移，同时还能通过精细调控活性中心，提升催化剂的性能。此外，HCPs的结构特征使其能够形成稳定的表面化学键，从而提升反应的进行效率。这种结构的形成不仅有助于提高催化剂的性能，还能减少电子-空穴的复合，从而提升反应的效率。

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在实际应用中，HCPs能够与TMSs形成稳定的界面，从而促进电子的传输。这种结构不仅能够提升TMSs的PHER活性，还能提高催化剂的整体性能。通过实验和理论计算的结合，研究者们发现，HCPs中的 [Ni(CN)?]2? 单元能够通过M-S键与TMSs连接，形成稳定的电子传输通道，从而消除界面能量障碍。这种结构的形成使得电子能够更有效地迁移，提高H?的还原效率，最终提升H?的生成速率。此外，研究者们还发现，HCPs的结构特征使其能够形成一种类型II的异质结，这种异质结机制能够显著提升电荷分离效率，进一步提高PHER的性能。

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通过实验和理论计算的结合，研究者们揭示了HCPs在提升PHER性能中的作用机制。他们发现，HCPs中的 [Ni(CN)?]2? 单元能够通过M-S键与TMSs连接，形成稳定的电子传输通道，从而消除界面能量障碍。这种结构的形成使得电子能够更有效地迁移，提高H?的还原效率，最终提升H?的生成速率。此外，研究者们还发现，HCPs的结构特征使其能够形成一种类型II的异质结，这种异质结机制能够显著提升电荷分离效率，进一步提高PHER的性能。

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研究者们还发现，HCPs的结构特征使其能够形成多孔性，这有助于提高材料的比表面积，从而提升其在水分解反应中的活性。通过这种结构的构建，研究者们能够实现更高效的电子传输，同时还能提升催化剂的活性。此外，HCPs的合成条件相对温和，避免了高温处理，这不仅降低了合成成本，还减少了催化剂的聚集现象。这种温和的合成条件使得HCPs在实际应用中更具优势，尤其是在大规模生产和环境友好型材料设计方面。

通过实验和理论计算的结合，研究者们揭示了HCPs在提升PHER性能中的作用机制。他们发现，HCPs中的 [Ni(CN)?]2? 单元能够通过M-S键与TMSs连接，形成稳定的电子传输通道，从而消除界面能量障碍。这种结构的形成使得电子能够在催化剂中更有效地迁移，提高H?的还原效率，最终提升H?的生成速率。此外，研究者们还发现，HCPs的结构特征使其能够形成一种类型II的异质结，这种异质结机制能够显著提升电荷分离效率，进一步提高PHER的性能。

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本研究不仅展示了HCPs在提升PHER性能方面的潜力，还为设计高效的光催化剂提供了新的思路。通过构建具有“电子桥”作用的HCPs，研究者们能够实现更有效的电荷分离和转移，同时还能通过精细调控活性中心，提升催化剂的性能。此外，HCPs的结构特征使其能够形成稳定的表面化学键，从而提升反应的进行效率。这种结构的形成不仅有助于提高催化剂的性能，还能减少电子-空穴的复合，从而提升反应的效率。

研究者们还发现，HCPs的结构特征使其能够形成多孔性，这有助于提高材料的比表面积，从而提升其在水分解反应中的活性。通过这种结构的构建，研究者们能够实现更高效的电子传输，同时还能提升催化剂的活性。此外，HCPs的合成条件相对温和，避免了高温处理，这不仅降低了合成成本，还减少了催化剂的聚集现象。这种温和的合成条件使得HCPs在实际应用中更具优势，尤其是在大规模生产和环境友好型材料设计方面。

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研究者们还发现，HCPs的结构特征使其能够形成多孔性，这有助于提高材料的比表面积，从而提升其在水分解反应中的活性。通过这种结构的构建，研究者们能够实现更高效的电子传输，同时还能提升催化剂的活性。此外，HCPs的合成条件相对温和，避免了高温处理，这不仅降低了合成成本，还减少了催化剂的聚集现象。这种温和的合成条件使得HCPs在实际应用中更具优势，尤其是在大规模生产和环境友好型材料设计方面。

通过实验和理论计算的结合，研究者们揭示了HCPs在提升PHER性能中的作用机制。他们发现，HCPs中的 [Ni(CN)?]2? 单元能够通过M-S键与TMSs连接，形成稳定的电子传输通道，从而消除界面能量障碍。这种结构的形成使得电子能够更有效地迁移，提高H?的还原效率，最终提升H?的生成速率。此外，研究者们还发现，HCPs的结构特征使其能够形成一种类型II的异质结，这种异质结机制能够显著提升电荷分离效率，进一步提高PHER的性能。

本研究不仅展示了HCPs在提升PHER性能方面的潜力，还为设计高效的光催化剂提供了新的思路。通过构建具有“电子桥”作用的HCPs，研究者们能够实现更有效的电荷分离和转移，同时还能通过精细调控活性中心，提升催化剂的性能。此外，HCPs的结构特征使其能够形成稳定的表面化学键，从而提升反应的进行效率。这种结构的形成不仅有助于提高催化剂的性能，还能减少电子-空穴的复合，从而提升反应的效率。

研究者们还发现，HCPs的结构特征使其能够形成多孔性，这有助于提高材料的比表面积，从而提升其在水分解反应中的活性。通过这种结构的构建，研究者们能够实现更高效的电子传输，同时还能提升催化剂的活性。此外，HCPs的合成条件相对温和，避免了高温处理，这不仅降低了合成成本，还减少了催化剂的聚集现象。这种温和的合成条件使得HCPs在实际应用中更具优势，尤其是在大规模生产和环境友好型材料设计方面。

通过实验和理论计算的结合，研究者们揭示了HCPs在提升PHER性能中的作用机制。他们发现，HCPs中的 [Ni(CN)?]2? 单元能够通过M-S键与TMSs连接，形成稳定的电子传输通道，从而消除界面能量障碍。这种结构的形成使得电子能够更有效地迁移，提高H?的还原效率，最终提升H?的生成速率。此外，研究者们还发现，HCPs的结构特征使其能够形成一种类型II的异质结，这种异质结机制能够显著提升电荷分离效率，进一步提高PHER的性能。

本研究不仅展示了HCPs在提升PHER性能方面的潜力，还为设计高效的光催化剂提供了新的思路。通过构建具有“电子桥”作用的HCPs，研究者们能够实现更有效的电荷分离和转移，同时还能通过精细调控活性中心，提升催化剂的性能。此外，HCPs的结构特征使其能够形成稳定的表面化学键，从而提升反应的进行效率。这种结构的形成不仅有助于提高催化剂的性能，还能减少电子-空穴的复合，从而提升反应的效率。

研究者们还发现，HCPs的结构特征使其能够形成多孔性，这有助于提高材料的比表面积，从而提升其在水分解反应中的活性。通过这种结构的构建，研究者们能够实现更高效的电子传输，同时还能提升催化剂的活性。此外，HCPs的合成条件相对温和，避免了高温处理，这不仅降低了合成成本，还减少了催化剂的聚集现象。这种温和的合成条件使得HCPs在实际应用中更具优势，尤其是在大规模生产和环境友好型材料设计方面。

通过实验和理论计算的结合，研究者们揭示了HCPs在提升PHER性能中的作用机制。他们发现，HCPs中的 [Ni(CN)?]2? 单元能够通过M-S键与TMSs连接，形成稳定的电子传输通道，从而消除界面能量障碍。这种结构的形成使得电子能够更有效地迁移，提高H?的还原效率，最终提升H?的生成速率。此外，研究者们还发现，HCPs的结构特征使其能够形成一种类型II的异质结，这种异质结机制能够显著提升电荷分离效率，进一步提高PHER的性能。

本研究不仅展示了HCPs在提升PHER