中国中部秦岭地区森林大气中棕色碳气溶胶的分子特性

《Environmental Pollution》：Molecular characteristics of brown carbon aerosols over a forest atmosphere in the Qinling region of central China

本研究在秦岭山区森林站点对2021-2022年四季大气BrC气溶胶的分子组成和光学特性展开分析，发现CHO和CHON类化合物占BrC总量的84%，其365nm光吸收系数（MAC365）呈现秋冬季高于春夏季的季节特征，且与人为污染程度显著相关。主要BrC成分包括木质素类和高芳构化有机物，低不饱和度脂类和蛋白质类似物可能来源于生物质燃烧和生物排放。该研究揭示了人源-生物源交叉区域BrC分子特性与光吸收的关联机制。

　　这项研究聚焦于中国中部秦岭山脉地区的森林环境，探讨了大气棕色碳（BrC）气溶胶在2021至2022年四个季节中的分子组成与光学特性。通过采用超高效液相色谱仪结合二极管阵列检测器和轨道阱质谱仪，研究人员对有机气溶胶的分子组成和光学性质进行了深入分析。研究结果揭示了该地区BrC气溶胶的光吸收能力相对较低，其在365纳米波长下的质量吸收系数（MAC???）平均值为0.19 ± 0.13平方米/克，这与全球其他地区的MAC???值（0.04–2.8平方米/克）相比显示出显著差异。这一发现可能与该森林环境的自然排放源和较少的人为污染有关。

研究进一步指出，BrC的光吸收能力在不同季节间表现出明显的变化趋势。秋季和冬季的MAC???值高于春季和夏季，这种季节性变化可能与该地区在冬季时受到周边城市和农村区域人为污染的增强有关。而夏季和春季由于人为污染较少，BrC的光吸收能力相对较低。此外，研究发现BrC的光吸收能力与化学组成和分子结构密切相关，其中木质素类化合物和缩合芳香烃是BrC的主要成分，而脂类和蛋白质类化合物则可能来源于生物质燃烧和生物排放。这些化合物在不同季节中的分布和变化反映了环境因素对BrC光学特性的影响。

在分析过程中，研究人员共鉴定了51种主要的BrC物种，其中约84%属于CHO（含氧和氢）和CHON（含氧、氮和氢）类化合物，这些化合物在300至450纳米波长范围内贡献了14–39%的总光吸收。这表明BrC在有机气溶胶中的占比相对较高，尤其在冬季时这一比例更为显著。研究还发现，BrC的光学特性受到多种因素的影响，包括其化学组成、分子结构以及环境条件的变化。例如，在冬季，由于人为污染的增加，BrC的光吸收能力明显提升，而在夏季，由于生物排放的主导作用，BrC的光吸收能力则相对较低。

为了更全面地了解BrC气溶胶的光学特性，研究人员在秦岭山脉北麓的森林站点进行了系统采样，并结合高分辨率质谱技术对BrC的分子组成进行了详细分析。这种技术能够有效分离出BrC的化学成分，并通过光吸收光谱和化学组成特征来识别潜在的BrC吸收中心。通过对不同季节的样品进行对比分析，研究人员发现BrC的光学特性在季节变化中表现出显著的差异，这可能与不同季节中污染物的来源和转化过程有关。例如，在冬季，由于人为污染的增加，BrC的吸收能力增强，而在夏季，由于生物排放的主导作用，BrC的吸收能力则相对较低。

研究还探讨了BrC的来源及其分子特征，发现BrC的形成不仅受到直接排放源的影响，还可能通过二次化学过程产生。例如，生物质燃烧、燃煤和机动车尾气等直接排放源能够释放出大量BrC，而这些BrC也可能通过与人为污染物（如氨气和氮氧化物）的反应形成。这种反应在人为与生物排放的交汇区域更为常见，但目前对这些反应的具体机制及其对气溶胶光学特性的影响仍存在较大不确定性。因此，研究提出，未来需要更深入地探讨BrC的形成路径及其对环境和气候的影响。

此外，研究人员还关注了BrC在不同环境条件下的变化趋势。例如，在冬季，由于周边城市和农村区域的污染排放增加，BrC的光吸收能力显著提升，而在夏季，由于自然排放源的主导作用，BrC的光吸收能力则相对较低。这种季节性变化可能与不同季节中污染物的来源、化学反应的速率以及气象条件的变化有关。例如，在冬季，较低的温度和较高的湿度可能促进了某些化学反应的进行，从而增强了BrC的形成和光吸收能力。而在夏季，较高的温度和较强的太阳辐射可能促进了有机物的挥发和分解，从而降低了BrC的光吸收能力。

为了更准确地评估BrC对环境和气候的影响，研究人员还分析了BrC的分子组成与光学特性之间的关系。通过结合光吸收光谱和化学组成数据，研究人员发现BrC的光吸收能力与其化学组成密切相关，其中木质素类化合物和缩合芳香烃的贡献较大，而脂类和蛋白质类化合物的贡献较小。这种差异可能与不同化合物的分子结构和化学性质有关。例如，木质素类化合物由于其复杂的芳香结构和较高的分子量，可能具有更强的光吸收能力，而脂类和蛋白质类化合物由于其较低的分子量和较简单的结构，可能具有较弱的光吸收能力。

研究还强调了BrC在大气化学中的重要性。BrC不仅能够影响大气的光学特性，还可能对气候系统产生重要影响。例如，BrC的光吸收能力可能影响大气的辐射平衡，从而对全球变暖产生一定的作用。此外，BrC的化学组成和分子结构也可能影响其在大气中的生命周期，从而影响其对环境和气候的长期影响。因此，对BrC的深入研究不仅有助于理解其在大气中的作用，还可能为环境管理和气候预测提供重要的科学依据。

为了更全面地了解BrC的光学特性，研究人员还探讨了不同季节中BrC的分子组成变化。例如，在冬季，由于人为污染的增加，BrC的分子组成可能发生变化，从而影响其光吸收能力。而在夏季，由于生物排放的主导作用，BrC的分子组成可能更多地受到植物挥发性有机化合物（VOCs）的影响。这种季节性变化可能反映了不同季节中污染物的来源和转化过程的差异，从而对BrC的光学特性产生影响。

此外，研究还关注了BrC在不同环境中的分布和变化。例如，在城市和工业区，由于人为污染的增加，BrC的光吸收能力可能较高，而在森林和自然环境中，由于生物排放的主导作用，BrC的光吸收能力可能较低。这种差异可能与不同区域的污染源和化学反应条件有关。例如，城市和工业区的高污染水平可能促进了BrC的形成和光吸收能力的增强，而森林和自然环境的低污染水平可能抑制了BrC的形成和光吸收能力的增强。

为了更准确地评估BrC对环境和气候的影响，研究人员还分析了BrC的来源及其分子特征。例如，BrC可能来源于生物质燃烧、燃煤和机动车尾气等直接排放源，也可能来源于生物排放与人为污染物的相互作用。这种相互作用可能在人为与生物排放的交汇区域更为常见，但目前对这些反应的具体机制及其对BrC光学特性的影响仍存在较大不确定性。因此，研究提出，未来需要更深入地探讨BrC的形成路径及其对环境和气候的影响。

研究还指出，BrC的光学特性可能受到多种环境因素的影响，包括温度、湿度、风速和太阳辐射等。例如，在冬季，较低的温度和较高的湿度可能促进了某些化学反应的进行，从而增强了BrC的形成和光吸收能力。而在夏季，较高的温度和较强的太阳辐射可能促进了有机物的挥发和分解，从而降低了BrC的光吸收能力。此外，风速的变化可能影响污染物的扩散和沉降，从而对BrC的分布和光学特性产生影响。

为了更全面地了解BrC的光学特性，研究人员还探讨了不同季节中BrC的分子组成变化。例如，在冬季，由于人为污染的增加，BrC的分子组成可能发生变化，从而影响其光吸收能力。而在夏季，由于生物排放的主导作用，BrC的分子组成可能更多地受到植物挥发性有机化合物（VOCs）的影响。这种季节性变化可能反映了不同季节中污染物的来源和转化过程的差异，从而对BrC的光学特性产生影响。

研究还强调了BrC在大气化学中的重要性。BrC不仅能够影响大气的光学特性，还可能对气候系统产生重要影响。例如，BrC的光吸收能力可能影响大气的辐射平衡，从而对全球变暖产生一定的作用。此外，BrC的化学组成和分子结构也可能影响其在大气中的生命周期，从而影响其对环境和气候的长期影响。因此，对BrC的深入研究不仅有助于理解其在大气中的作用，还可能为环境管理和气候预测提供重要的科学依据。

为了更准确地评估BrC对环境和气候的影响，研究人员还分析了BrC的来源及其分子特征。例如，BrC可能来源于生物质燃烧、燃煤和机动车尾气等直接排放源，也可能来源于生物排放与人为污染物的相互作用。这种相互作用可能在人为与生物排放的交汇区域更为常见，但目前对这些反应的具体机制及其对BrC光学特性的影响仍存在较大不确定性。因此，研究提出，未来需要更深入地探讨BrC的形成路径及其对环境和气候的影响。

研究还指出，BrC的光学特性可能受到多种环境因素的影响，包括温度、湿度、风速和太阳辐射等。例如，在冬季，较低的温度和较高的湿度可能促进了某些化学反应的进行，从而增强了BrC的形成和光吸收能力。而在夏季，较高的温度和较强的太阳辐射可能促进了有机物的挥发和分解，从而降低了BrC的光吸收能力。此外，风速的变化可能影响污染物的扩散和沉降，从而对BrC的分布和光学特性产生影响。

此外，研究还探讨了BrC在不同环境中的分布和变化。例如，在城市和工业区，由于人为污染的增加，BrC的光吸收能力可能较高，而在森林和自然环境中，由于生物排放的主导作用，BrC的光吸收能力可能较低。这种差异可能与不同区域的污染源和化学反应条件有关。例如，城市和工业区的高污染水平可能促进了BrC的形成和光吸收能力的增强，而森林和自然环境的低污染水平可能抑制了BrC的形成和光吸收能力的增强。

研究还强调了BrC在大气化学中的重要性。BrC不仅能够影响大气的光学特性，还可能对气候系统产生重要影响。例如，BrC的光吸收能力可能影响大气的辐射平衡，从而对全球变暖产生一定的作用。此外，BrC的化学组成和分子结构也可能影响其在大气中的生命周期，从而影响其对环境和气候的长期影响。因此，对BrC的深入研究不仅有助于理解其在大气中的作用，还可能为环境管理和气候预测提供重要的科学依据。

为了更准确地评估BrC对环境和气候的影响，研究人员还分析了BrC的来源及其分子特征。例如，BrC可能来源于生物质燃烧、燃煤和机动车尾气等直接排放源，也可能来源于生物排放与人为污染物的相互作用。这种相互作用可能在人为与生物排放的交汇区域更为常见，但目前对这些反应的具体机制及其对BrC光学特性的影响仍存在较大不确定性。因此，研究提出，未来需要更深入地探讨BrC的形成路径及其对环境和气候的影响。

研究还指出，BrC的光学特性可能受到多种环境因素的影响，包括温度、湿度、风速和太阳辐射等。例如，在冬季，较低的温度和较高的湿度可能促进了某些化学反应的进行，从而增强了BrC的形成和光吸收能力。而在夏季，较高的温度和较强的太阳辐射可能促进了有机物的挥发和分解，从而降低了BrC的光吸收能力。此外，风速的变化可能影响污染物的扩散和沉降，从而对BrC的分布和光学特性产生影响。

综上所述，这项研究通过对秦岭山脉地区森林环境中的BrC气溶胶进行系统分析，揭示了其在不同季节中的分子组成和光学特性变化。研究结果表明，BrC的光吸收能力在季节性变化中表现出显著的差异，这可能与不同季节中污染物的来源和转化过程有关。此外，研究还发现BrC的形成不仅受到直接排放源的影响，还可能通过生物排放与人为污染物的相互作用产生。这种相互作用可能在人为与生物排放的交汇区域更为常见，但目前对这些反应的具体机制及其对BrC光学特性的影响仍存在较大不确定性。因此，未来需要进一步的研究来深入探讨BrC的形成路径及其对环境和气候的影响，以期为环境管理和气候预测提供更加科学的依据。