红外光谱标记量子自旋霍尔绝缘体拓扑相变：从锗烯到贾库廷加石的新探测范式

《npj Computational Materials》：Infrared markers of topological phase transitions in quantum spin Hall insulators

语 量子自旋霍尔绝缘体（QSHI）的拓扑相变实验检测长期依赖输运测量或STM技术，存在操作复杂且间接的局限。本研究通过第一性原理计算，提出利用红外光学响应中玻恩有效电荷（Born effective charges）的突跃（~2）作为拓扑相变的直接标记。以锗烯（germanene）和贾库廷加石（jacutingaite）为模型体系，研究揭示了红外光谱在拓扑与非拓扑相间的显著差异：小能隙锗烯的声子共振呈现法诺（Fano）线型，而大能隙贾库廷加石多个红外活性声子模式强度发生剧变。该工作为二维拓扑材料的相变探测提供了非侵入式光学新方案，对拓扑电子器件开发具有重要指导意义。

　　

在凝聚态物理领域，量子自旋霍尔绝缘体（QSHI）因其受时间反演对称性保护的螺旋边缘态而备受关注，这些一维边缘态凭借自旋-动量锁定特性可实现无耗散电子传输，为拓扑场效应晶体管等低功耗器件提供了理想平台。然而，如何可靠检测QSHI的拓扑性质始终是实验研究的核心挑战。传统方法如霍尔棒输运测量或扫描隧道显微镜（STM）虽能间接表征边缘态，但前者需复杂微纳加工，后者易受表面缺陷干扰，且均无法直接反映体态拓扑性质。角分辨光电子能谱（ARPES）虽能探测能带反转，却难以区分拓扑与非拓扑相。因此，发展一种非侵入、高灵敏的拓扑相变光学探测技术成为迫切需求。

近日发表于《npj Computational Materials》的一项研究开创性地提出利用红外光学响应识别QSHI的拓扑相变。意大利罗马大学Paolo Fachin团队以锗烯和贾库廷加石为原型材料，通过第一性原理计算结合Kane-Mele模型，发现拓扑相变会导致玻恩有效电荷发生约2个电子电荷的离散跳跃，进而引起红外光谱的显著变化。这一现象源于拓扑能带反转对电子极化的调控，且在外加电场驱动下具有高度可重复性。研究还证实，即使考虑声子频率与能隙共振的动态效应，红外标记仍保持鲁棒性，为二维拓扑材料的光学表征提供了新范式。

关键技术方法

研究采用第一性原理计算（基于Quantum ESPRESSO软件）优化锗烯和贾库廷加石晶体结构，并计算声子谱与玻恩有效电荷；通过电场效应双栅极构型模拟拓扑相变；利用Kane-Mele低能有效模型分析拓扑贡献；结合Wannier90构建最大局域化瓦尼尔函数（MLWF）描述贾库廷加石的低能物理；采用线性响应理论计算动态光学电导率，并引入法诺线型拟合共振区域的声子贡献。

研究结果

1. 理论框架建立

红外光谱的电导率由电子项σ^el_αβ(ω)和离子项σ^ion_αβ(ω)组成（公式1）。离子项强度由玻恩有效电荷Z^*_s,αδ决定（公式2-3），其反常分量Z^*,an与贝里曲率相关（公式4），在Kane-Mele模型中可表达为拓扑不变量Z₂的函数（公式8）。理论预测Z^*在拓扑相趋于零，而在平凡相突跃至有限值。

2. 锗烯的拓扑相变标记

锗烯在零电场下属于D_3d对称性，无红外活性声子。外加垂直电场打破反演对称性（点群降至C_3v），使E声子模式（35 meV）变为红外活性。计算表明，面内玻恩有效电荷Z_∥^*在拓扑相近乎为零，在临界电场E_c^eff处突跃至~2（图1d），与Kane-Mele模型高度吻合。红外光谱显示：拓扑相仅出现弱A₁峰（需放大1000倍），而平凡相E峰强度显著增强（图1f）。

3. 贾库廷加石的多原子效应

贾库廷加石（Pt₂HgSe₃）的低能物理由Hg原子主导的Kane-Mele模型描述。在电场调控下，Hg原子的Z_xx^*出现~2.5的突跃（图2c），而Pt₂和Se原子因轨道能带交换呈现组分重组（图2d-g）。红外光谱中，11个红外活性声子中的模式II（Hg原子反相运动）和模式VI（Se原子运动）在拓扑相变时强度剧烈变化（图3），模式I、III、V、VII在平凡相强度下降，模式IV、VIII、IX则增强。

4. 动态效应的鲁棒性验证

当声子频率ω_ph与拓扑能隙Δ₀共振时（如锗烯Δ₀=70 meV, ω_ph=35.5 meV），玻恩有效电荷需用动态形式描述。尽管突跃被平滑化（图4a-b），但红外谱线仍通过法诺参数（q值）区分拓扑相：拓扑相呈负峰或反色散线型，平凡相为正峰（图5c）。电子-声子耦合使声子线宽γ_ph近乎翻倍，但拓扑依赖的谱形差异仍清晰可辨。

结论与展望

本研究证实红外光谱可作为探测QSHI拓扑相变的可靠手段。玻恩有效电荷的突跃源于拓扑能带反转对电子极化的量化调控，在锗烯和贾库廷加石中分别达到~2和~2.5的显著值，且动态效应下仍保持可区分性。该方法无需微纳加工或真空环境，为二维拓扑材料的非侵入式光学检测开辟了新途径。未来可拓展至一维拓扑系统或异质结研究，推动拓扑量子器件的实际应用。