知识增强表示学习实现有机共轭分子到器件的虚拟表征：OCNet框架突破多尺度材料设计瓶颈

《npj Computational Materials》：Virtual characterization via knowledge-enhanced representation learning: from organic conjugated molecules to devices

本文针对有机功能材料多尺度表征成本高、周期长的难题，开发了知识增强表示学习框架OCNet。研究通过构建千万级共轭分子/二聚体数据库，首次实现了从分子光物理性质、介观电荷传输到器件性能(PCE)的统一虚拟表征。该模型在关键光电性质预测上超越现有最佳模型20%以上，器件效率预测误差仅0.738%，为有机电子材料的高通量设计提供了新范式。

　　

在有机功能材料研发领域，科学家们长期面临一个核心挑战：如何建立从分子结构到器件性能的准确关联？传统表征方法需要跨学科专业知识，成本高昂且周期漫长。以有机太阳能电池为例，其功率转换效率(PCE)取决于分子层面的光物理性质（如HOMO-LUMO能隙）、介观尺度的电荷传输行为（如载流子迁移率）以及薄膜微观结构的综合影响。尽管量子力学计算方法能提供精确参数，但其计算复杂度随体系规模呈立方增长，难以支撑大规模材料筛选。而现有数据驱动方法多局限于二维分子图表示，无法有效捕捉三维结构信息对电荷传输的关键影响。

针对这一瓶颈，发表于《npj Computational Materials》的研究提出了OCNet框架——首个面向有机共轭系统的知识增强表示学习平台。该研究通过构建包含1000万自生成共轭分子和950万二聚体构象的数据库，预训练基于三维几何的Transformer架构，学习到可与专家特征相媲美的微观表示。结果显示，OCNet在分子光物理性质预测上实现突破：对于OCELOT数据集中的HOMO-LUMO能隙(H-L)、最低单重态激发能(S₀-S₁)等计算性质，其预测精度较现有最佳模型提升13%-60%；在Deep4Chem实验数据集上，吸收/发射波长预测误差仅7-11纳米，较基线模型提升18%准确率。

关键技术方法包括：1）通过环融合和片段组装构建千万级分子数据库；2）采用SE(3)等变Transformer学习三维几何表示；3）融合紧束缚水平电子描述符增强器件性能预测；4）结合分子动力学模拟与动力学蒙特卡洛方法计算薄膜迁移率。

分子水平光电性质预测

OCNet在OCELOT数据集上对四项关键性质进行评估。如图3所示，模型对S₀-S₁和H-L的预测与量子力学计算结果高度吻合（R²分别达0.803和0.987），电子/空穴重组能的预测达到半定量精度。相较于未预训练版本，预训练使S₀-S₁预测的MAE从0.318 eV降至0.199 eV，证明大规模共轭分子数据库预训练的必要性。

分子间电荷转移积分预测

针对制约电荷传输的关键参数——转移积分(TI)，OCNet在OCELOT二聚体数据集上实现HOMO-HOMO(H-H)和LUMO-LUMO(L-L)耦合的精准预测（MAE≈2.1 meV，R²=0.909）。如图4所示，其精度较现有最佳模型提升50%，且预训练策略使预测误差降低35%，凸显了大规模二聚体数据库对模型泛化能力的重要性。

介观尺度电荷传输预测

研究首次开发了可预测薄膜环境转移积分的深度学习模型。通过整合重叠积分、轨道特异性等效转移积分等域知识特征，OCNet对薄膜H-H/L-L转移积分的预测R²达0.84-0.87（图5a）。基于此的动力学蒙特卡洛模拟显示，OCNet估算的载流子迁移率与DFT结果高度一致（log(μ)预测MAE=0.291），而GFN1-xTB方法则显著低估迁移率值。

器件性能预测

通过融合紧束缚水平电子描述符与微观表示，OCNet在OPV-PCE数据集上实现器件PCE的近实时预测（MAE=0.738%，R²=0.696）。相较于需消耗1000CPU小时的TDDFT描述符方法，OCNet仅需0.08CPU小时生成描述符，推理过程仅0.005秒，在保持精度的同时提升效率超过10⁴倍。

研究结论表明，OCNet框架首次打通了从分子设计到器件优化的全链条虚拟表征路径。其创新的三维表示学习方法在保持物理可解释性的同时，大幅提升了多尺度性质预测的精度与效率。该工作为有机光电、显示与传感材料的智能化设计建立了统一基础，未来通过与高通量实验平台集成，有望形成材料研发的闭环优化范式。