基于代理模型的色谱吸附等温线参数贝叶斯最优实验设计研究

《Journal of Chromatography A》：Surrogate model for Bayesian optimal experimental design for adsorption isotherm parameters in chromatography

本文针对色谱吸附等温线参数估计中的计算瓶颈，创新性地引入分段稀疏线性插值（PSLI）代理模型，将贝叶斯最优实验设计（B-OED）的模拟效率提升4500倍。研究证实，通过优化设计点（如进样时间、初始浓度）可显著降低参数（亨利系数、总吸附容量、理论塔板数Ns）估计的不确定性，并揭示了设计因子存在效益阈值，对色谱分离工艺优化具有重要指导意义。

　　

章节精选

最优实验设计

本节我们阐述了实验设计的贝叶斯方法。贝叶斯最优实验设计（B-OED）的计算挑战源于需要评估和优化一个表示为高维积分的期望效用。被积函数的评估需要计算似然函数，因此也离不开昂贵的物理化学模型评估。由于期望的嵌套结构，需要专门的数值算法（通常是基于蒙特卡洛方法）。

问题阐述

在我们的数值模拟中，我们假设测量数据是在一个包含N_s个点的等时间间隔时间网格上获得的，并且数据被标准差为σ的正态分布噪声所污染。

我们采用一个保守的先验模型，该模型由参数θ的每个分量的独立均匀分布组成。也就是说，对于每个参数θ_i，我们在每个区间（α_i, β_i）?? R₊上定义一个均匀先验，即θ_i ～ U（（α_i, β_i））。此外，我们可以将域限制为笛卡尔积形式。

结论

本研究的目标是为色谱平衡扩散模型（EDM）开发可行的贝叶斯实验设计计算方法。为实现此目标，我们实现了一个代理模型，并分析了具有不同时间测量次数下的效用函数，旨在提高参数估计的效率和准确性。

基于PSLI的代理模型，与求解PDE系统相比，显著缩短了评估时间。