层状双氢氧化物激活过氧单硫酸盐的非接触电子转移机制及其在抗生素降解中的应用

《Water Research》：Peroxymonosulfate activation via non-contact electron transfer process (NCETP) for efficient organic pollutant removal

本研究创新性地提出了层状双氢氧化物（LDH）/过氧单硫酸盐（PMS）体系中的非接触电子转移过程（NCETP），通过构建氢桥实现污染物与氧化剂的空间分离，使左氧氟沙星（LVX）降解效率达99%且保持98.4%高选择性。该机制将电子转移量提升2.58倍，在连续流反应器中展现卓越稳定性，为芬顿样反应（Fenton-like）的电子转移过程（ETP）研究提供了新范式。

　　

Section snippets

Materials and catalyst preparation

试剂和催化剂制备的详细信息见支撑材料（Text S1、S2和S3）。

Characterization and experiments

所有相关表征方法见Text S4。催化氧化实验步骤见Text S5。通过Text S6所述方法测定PMS浓度。连续流反应装置构建见Text S7。潜在降解路径分析见Text S8。LVX降解的生态风险评估见Text S9。

ETP in LDH-PMS system

在三组分体系（催化剂/PMS/污染物）中，电子转移过程（ETP）主要有两种路径（Ren et al., 2022）。第一种是不可避免的直接型ETP（图1a），即催化剂-PMS复合物（PMS*）直接从污染物捕获电子（Guo et al., 2022）；第二种为穿梭型ETP（图1b），电子通过催化剂从污染物转移至复合物（...）。

Conclusions

综上所述，本研究通过巧妙结合记忆效应和离子交换效应，首次设计了含HSO₅^-空位的CoFe LDH（CL_HSO）。CL_HSO/PMS/LVX体系在30分钟内可降解95%以上的LVX，且在宽pH范围（5~11）及多种阴阳离子干扰下仍保持高效。连续流实验证明了CL_HSO在实际应用中的巨大潜力，能够连续8小时有效去除LVX。这一卓越性能归因于全新的非接触电子转移机制（NCETP）——污染物与PMS被分隔在催化剂两侧，通过单配位氧构建氢桥诱导快速、大量的电子转移。