激子共振微波阻抗显微技术：实现纳米尺度激子传感与电学环境定量成像

《Nature Communications》：Local microwave sensing of excitons and their electrical environment

本刊推荐：为突破传统光学方法在低温纳米尺度研究激子行为的局限，研究人员开发了激子共振微波阻抗显微技术（ER-MIM）。该技术通过探测微波信号变化，首次在1.5K低温下实现了对MoSe2单层中激子里德堡态、激子极化子等量子态的纳米尺度光电测量，并结合深度学习定量解析了激子周围的电导率、电场和介电环境。这项研究为量子材料中激子-环境相互作用提供了全新见解，建立了基于激子的纳米电学测量新范式。

　　

在量子科技蓬勃发展的时代，具有离散能级的系统往往能催生革命性应用。从量子计算的基本单元量子比特，到基于氮空位色心和里德堡原子的高精度量子传感技术，离散能级系统正在推动着物理探测极限的不断突破。然而，当研究尺度缩小到纳米级别，特别是在极端低温条件下，如何对量子材料中的离散能态进行局域探测成为了一个严峻挑战。

二维过渡金属二硫化物（TMDs）中的激子因其强大的库仑相互作用和直接带隙特性，展现出迷人的光学性质和应用潜力。这些由电子和空穴通过库仑吸引力形成的准粒子，具有类似原子的离散能级结构，被称为激子里德堡态。然而，随着纳米器件应用和基础物理研究向亚波长尺度推进，传统光学方法由于衍射极限的限制，难以在纳米尺度下对激子进行局域研究。特别是在低温环境下，现有技术如针尖增强光致发光（TEPL）和散射型扫描近场光学显微镜（s-SNOM）面临信号弱、易淬灭等挑战，无法同时实现高空间分辨率和光谱分辨率。

为了解决这一难题，斯坦福大学的研究团队开发了一种名为激子共振微波阻抗显微镜（ER-MIM）的创新技术，并在《Nature Communications》上发表了他们的突破性成果。这项技术将微波阻抗显微镜的超高空间分辨率与光学激子共振的光谱特异性完美结合，首次在1.5K的极低温条件下实现了对单层MoSe₂中激子行为的纳米尺度光电探测。

研究人员采用的关键技术方法包括：搭建基于氦-3低温恒温器的扫描探针系统，集成可调谐超连续激光器实现激子共振激发；开发微波阻抗显微测量系统，同步记录样品的微波反射信号实部和虚部；制备六方氮化硼（hBN）封装单层MoSe₂异质结器件，通过石墨背栅调控载流子密度；结合深度学习算法，对多维微波成像数据进行定量分析，重构局域电学参数。

局部光电探测离散激子里德堡态

研究团队首先建立了ER-MIM技术的基本原理。实验装置包含两个核心部分：与金属扫描探针阻抗匹配的微波传输线，以及通过光纤导入低温恒温器的可调谐激光器。通过记录反射微波信号的实部（MIM-Re）和虚部（MIM-Im），分别对应信号的耗散程度和微波屏蔽效应。

研究重点关注的MIM-Im信号对材料局域电导率极为敏感。在单层MoSe₂器件中，研究人员通过调控背栅电压V_bg改变载流子密度，同时扫描激光能量，成功观测到对应于A和B激子1s态、2s态等里德堡能级的特征信号。这些信号表现为光导效应和俄歇辅助隧穿效应共同作用的结果：在低掺杂区域，激子形成导致电导率增加；在空穴掺杂区域，俄歇过程使载流子隧穿离开样品，引起电导率降低。

激子与电荷环境的相互作用

通过对比不同区域的ER-MIM响应，研究人员深入揭示了激子与电荷环境的复杂相互作用。器件被分为三个特征区域：无背栅区域（I）、背栅上方区域（II）以及两者之间的耗尽区（III）。

在低掺杂的区域I，光谱显示A激子1s态具有约2.5 meV的窄线宽，接近激子的本征线宽极限。而在高掺杂的区域II，随着栅压变化，激子能级出现规律性移动：原先认定的A1s态表现为排斥性激子极化子（RP），而T1s态则转变为吸引性激子极化子（AP）。这种能级分离是激子与自由载流子相互作用的直接证据，反映了载流子密度对激子束缚能、准粒子带隙重整化以及激子极化子束缚能的综合影响。

激子与电场环境的相互作用

在耗尽区III，研究人员观察到了更为复杂的激子行为。该区域存在显著的面内电场，导致激子能级出现斯塔克位移。

与区域II不同的是，区域III中的排斥性激子极化子能级随栅压增加出现红移，符合直流斯塔克效应δE = -αF²/2的规律，其中α为激子极化率，F为电场强度。特别值得注意的是，在V_bg≈ -2.2 V时，RP能级出现突然蓝移，这被归因于载流子可压缩性变化导致的介电屏蔽效应非局域影响。

定量光电成像与激子辅助电学测量

为了实现对ER-MIM数据的定量分析，研究团队开发了基于深度神经网络（DNN）的解析方法。该网络以实验测量的MIM-Re和MIM-Im图像作为输入，预测样品的局域电导率σ、相对介电常数κ和针尖-样品距离h的概率分布。

通过训练后的DNN模型，研究人员成功重构了激子周围环境的完整电学参数分布。结合激子本征能级的测量结果，他们建立了描述局域激子能级的定量表达式：E = E₀(κ) + βn - (1/2)α(κ)F²。该公式综合考虑了环境介电常数、载流子密度和电场强度对激子能级的共同影响。

研究结论与讨论部分指出，ER-MIM技术的开发为量子材料中激子动力学研究提供了强大的纳米尺度探测平台。该技术不仅揭示了激子通过俄歇隧穿和光导效应直接调控器件性能的机制，还通过关联激子响应与空间变化的电荷斑图和面内电场，为理解二维材料中光电行为的纳米尺度不均匀性提供了直接证据。更重要的是，结合深度学习实现的局域电导率、电场和介电常数定量成像，将激子转化为原位量子传感器，为纳米光电子学和量子传感技术开辟了新途径。这项研究建立的"一站式"电学量读取方法具有普适性，可广泛应用于各种量子系统的纳米电学传感研究。