基于ε-近零材料的远程光学耦合：突破倏逝波限制的相位调制新机制

《Nature Communications》：Long-range optical coupling with epsilon-near-zero materials

本刊推荐：研究团队针对传统光子系统中远场辐射耦合与近场局域增强难以兼容的难题，开展了基于ε-近零（ENZ）材料的多层膜结构光学耦合研究。通过构建楔形氧化铟锡（ITO）/二氧化硅/ITO多层膜体系，首次实现了数百微米尺度的反关联光学近场振荡，并利用二次谐波产生（SHG）技术成功探测到相位调制的长程相互作用。该工作为大规模集成光子学和量子光子学提供了新范式。

　　

在光子学领域，实现长距离光学相互作用同时保持亚波长尺度的模式局域性，一直是研究人员追求的目标。传统光子系统的光学耦合主要依赖倏逝波，其强度随距离呈指数衰减，有效作用范围通常局限在亚波长尺度。虽然远场辐射耦合可以实现长程相互作用，但往往需要复杂的纳米结构阵列或数千个纳米构建单元，通过多步光刻工艺制备，限制了实际应用。如何在一个简单系统中同时实现强场局域和长程耦合，成为光子学领域亟待突破的瓶颈。

在这一背景下，ε-近零（Epsilon-Near-Zero, ENZ）材料因其独特的光学性质引起了广泛关注。这类材料在特定波长下介电常数实部接近零，表现出几何不变的光学隧道效应、光学隐身和定向热发射等奇异现象。特别是在横向磁（Transverse Magnetic, TM）偏振的斜入射条件下，电位移场D在ENZ/介质界面的连续性导致电磁波被高度局域和增强在ENZ薄膜内。然而，关于多层ENZ薄膜中近场与远场相互作用的研究尚未见报道。

发表在《Nature Communications》的最新研究通过类比量子力学中的共振隧道效应，在ENZ多层膜体系中实现了相位调制的长程光学相互作用。研究团队发现，即使包含材料损耗，被限制在ENZ薄膜内的强电磁场也能在数百微米的层间距下表现出反关联的强度振荡，这一作用距离比介质中的弱薄膜干涉效应长两个数量级。

为探究这一现象，研究团队采用了几项关键技术：通过磁控溅射制备具有梯度厚度二氧化硅间隔层的ITO多层膜结构；利用傅里叶变换红外光谱表征间隔层厚度相关的线性光学性质；采用飞秒激光光学参量放大系统进行二次谐波产生测量；基于有限差分时域（Finite-Difference Time-Domain, FDTD）方法进行电磁场模拟计算。

ENZ材料的线性光学特性

研究团队通过磁控溅射制备ITO薄膜，并利用椭圆偏振技术测量其光学介电常数。拟合结果显示ITO样品遵循描述自由电子系统的Drude模型色散行为：ε(ω)=1-ω_p²/(ω²+iγω)，其中ω_p为等离子体频率，γ为阻尼系数。在等离子体频率ω_p=(n_ee²/ε₀m_e)^1/2处（m_e为有效质量，n_e为自由电子密度），ENZ条件在λ_ENZ=1.9μm处实现，介电常数实部近乎为零。通过快速热退火处理调节载流子浓度n_e，可实现ENZ波长的蓝移。TM偏振下的透射光谱在λ_ENZ处出现共振凹陷，该波长可通过热退火在1.25-1.55μm范围内调谐。

长程光学耦合机制

数值模拟显示，两个被二氧化硅间隔层分离的ENZ层之间存在长距离光学耦合。尽管存在介质间隔，光学近场在两个ENZ层内均得到增强。在TM偏振下，ENZ薄层内的电场强度随层间距l的增加呈现振荡行为，且内外ENZ层的|E|²强度呈反关联关系。这种现象可归因于增加的间隔距离l导致的光学路径变化，产生光学相位偏移。类比于通过双势垒的共振隧道效应，当两层之间相位差为mπ（m为整数）时发生相长干涉，内ENZ层的电场强度达到局部最大值。振荡周期对间隔层折射率敏感，而与金属薄膜中的倏逝波耦合或低折射率介质薄膜中的薄膜干涉有本质区别。

实验验证与非线性光学响应

研究团队制备了具有楔形二氧化硅间隔层的ITO双层膜结构，间隔层厚度在6英寸二氧化硅晶圆上从145nm变化至727nm。TM偏振下，λ_ENZ1和λ_ENZ2处的共振强度（由透射凹陷深度表示）对介质间隔层厚度呈现反关联依赖性。当间隔层厚度从127nm增加至274nm时，λ_ENZ1处的共振强度持续降低，而λ_ENZ2处的共振强度反而增加。FDTD模拟结果与实验测量高度一致。

利用ENZ薄膜内局域增强电磁场激发的二次谐波产生信号，研究团队进一步探测了近场强度变化。对于单层ITO薄膜，当泵浦波长接近λ_ENZ时，在619nm处观察到SHG发射峰。功率依赖曲线显示SHG峰具有1.7的幂律增长斜率，表明双光子非线性过程。在梯度单层ITO薄膜中，测量到的600nm处SHG信号在膜厚d=72nm时出现最大强度，此时泵浦波长与λ_ENZ共振最佳。

对于楔形ITO多层膜，通过变化泵浦波长发现最强SHG出现在泵浦波长调至接近λ_ENZ=1.35μm时。FDTD模拟显示，随着层间距l的增加，外ENZ层中心的SHG强度呈现振荡变化。实验上，在泵浦波长λ=1.4μm（接近底层ITO的λ_ENZ）时，扫描楔形ITO多层膜观察到SHG强度随l从162nm增加至560nm呈现振荡行为。当泵浦波长调至λ=1.7μm（探测顶层ITO，λ_ENZ=1.9μm）时，SHG强度表现出与λ=1.4μm时反关联的振荡行为，与内外ENZ层间反关联电场一致。

该研究成功实现了ENZ多层膜中高达数百微米的长程光学相互作用，超越了近场倏逝波耦合的限制。这一系统在电磁场强度振荡变化方面与量子双势垒共振隧道效应具有类比性，均通过相长干涉实现。透射和SHG测量均揭示了两个ENZ层内反关联的强光学近场。这些发现表明ENZ多层膜可作为具有深亚波长空间分辨率的光学标尺，用于传感光学和生物医学环境。将ITO材料替换为合理设计的光子晶体，有望实现更低损耗的有效零介电常数，为非线性光学开辟新前景。这一系统为调制长程光学相互作用同时保持亚微米尺度模式 footprint提供了新策略，将有利于可扩展固态光子学、增强非线性光学、遥感技术和量子光子学的发展。

研究团队由复旦大学、加州大学伯克利分校、劳伦斯伯克利国家实验室等机构的研究人员组成，Danqing Wang和Junqiao Wu为共同通讯作者。该工作得到了上海IV类高峰学科经费、复旦大学启动经费、米勒研究所米勒研究奖学金等项目的支持。