Cu-SSZ-13 SCR催化剂硫中毒与水热老化耦合失活机制的实验研究

《Catalysis Science & Technology》：Experimental investigation on the coupling mechanism between sulfur poisoning and hydrothermal aging of the Cu-SSZ-13 SCR catalyst

本研究针对柴油车尾气后处理系统中Cu-SSZ-13 SCR催化剂同时存在的硫中毒与水热老化耦合失活问题，通过活性评价与表征测试，揭示了两种老化方式的相互作用机制：水热老化促进ZCuOH向Z2Cu迁移增强抗硫性，而硫中毒会抑制该迁移过程导致高温活性下降，为实际工况下催化剂耐久性优化提供重要理论依据。

　　

实验研究揭示了柴油车选择性催化还原(SCR)催化剂Cu-SSZ-13在真实工作环境中面临的耦合失活机制。该催化剂同时遭受硫中毒(sulfur poisoning)和水热老化(hydrothermal aging)的协同作用，导致实际失活过程异常复杂。研究人员通过标准SCR反应和氨(NH₃)氧化测试进行活性评估，并采用氨程序升温脱附(NH₃-TPD)、二氧化硫程序升温脱附(SO₂-TPD)以及NO+NH₃程序升温还原(TPR)等表征技术进行机制探索。

研究发现，硫中毒的活性位点会抑制后续水热老化过程中ZCuOH向Z₂Cu的迁移，导致高温段SCR活性比单纯水热老化的样品更差。而水热老化引发的ZCuOH向Z₂Cu迁移反而增强了活性位点的抗硫性能，减少硫物种生成，并显著提升低温SCR活性。特别值得注意的是，在650°C条件下同时进行水热老化和SO₂处理时，会形成某些硫物种，这些物种在整个温度范围内都对SCR活性产生显著影响。在750°C条件下，低温SCR活性未出现下降；而当温度升至850°C时，SO₂会促进氧化铜(copper oxide)的生成。

这些发现高度契合实际老化条件，精准揭示了Cu-SSZ-13催化剂在水热老化与硫中毒共同作用下的耦合失活机制，为开发更耐用的柴油车尾气净化催化剂提供了关键科学依据。