激光诱导钼价态调控提升氧化亚铜电催化硝酸盐还原制氨性能

《Journal of Colloid and Interface Science》：Laser-induced Mo valence engineering in Cu 2O enables efficient nitrate electroreduction

本文报道了一种激光辅助调控Mo掺杂Cu2O（LG-Mo-Cu2O/CF）催化剂中钼价态的策略，成功将Mo6+还原为Mo4+。该低價态钼物种显著促进H2O解离生成表面吸附氢（*H），进而提升硝酸盐电还原制氨（NO3?RR）的氢化步骤效率。在-0.5?V（vs.?RHE）条件下，催化剂实现了10.9?mg?h?1?cm?2的氨产率、94.3%的法拉第效率及93.2%的硝酸盐转化率，为替代高能耗哈伯-博世法提供了新思路。

　　

亮点

我们开发了一种激光调控钼掺杂氧化亚铜（LG-Mo-Cu₂O/CF）催化剂中钼价态的策略，通过两步水热-激光法制备。激光处理将部分Mo⁶⁺还原为Mo⁴⁺，产生低价钼物种，加速碱性条件下H₂O的解离并增强*H的生成。这些Mo⁴⁺中心在硝酸盐还原反应（NO₃^?RR）过程中表现出更低的能垒和优异的氨选择性，成为高活性位点，显著提升催化性能。

结论

总之，我们通过激光赋能策略成功调控了钼掺杂氧化亚铜（LG-Mo-Cu₂O/CF）催化剂的价态。激光处理部分还原Mo⁶⁺为Mo⁴⁺，产生的低价钼物种加速了水分子解离，增强了碱性条件下的*H供应。这些Mo⁴⁺中心在NO₃^?RR过程中表现出更低的能垒和卓越的氨选择性，作为高活性位点，为设计高效电催化剂提供了新方向。