基于ReaxFFCHO-S22力场的环己烷燃烧分子动力学机制解析及其清洁能源应用研究

《Journal of Energy Storage》：Unraveling Cyclohexane Combustion Mechanisms with ReaxFF CHO-S22 Reactive Molecular Dynamics Simulations

本文采用反应力场分子动力学（ReaxFF）模拟方法，结合新参数化的ReaxFFCHO-S22力场，系统研究环己烷在不同温度、密度及当量比条件下的燃烧机理。研究发现均裂C-C键断裂是环环-opening的关键初始步骤，并证实少量H2O可促进CO向CO2转化。该工作为碳氢燃料的原子尺度燃烧机制研究提供了重要理论工具，对清洁燃烧技术开发具有指导意义。

　　

ReaxFF力场

ReaxFF力场是一种基于键序（BO）概念的精密经验力场，能够在大尺度下高效呈现键形成与解离的动态过程。该力场的总能量构成如下：

每个能量项对应体系中的特定能量贡献，包括键能、孤对电子能等。

环己烷燃烧的反应分子动力学模拟

为探究环己烷燃烧动力学，我们在每边33.34 ?的周期盒子中设计了包含12个环己烷分子和108个O₂分子的模拟体系。该设置对应当量C/O比（Φ）为1.0的完全燃烧条件，密度为0.2 g/cm³，目标温度设定为2800K——这是反应MD模拟中为加速反应进程的常用条件。在1 ns的模拟时间内，我们观测到...

结论

本研究采用新开发的ReaxFF_CHO-S22力场进行反应MD模拟，深入探讨了环己烷在不同温度、密度和当量C/O比条件下的气相燃烧行为。观测到的燃烧机制主要以六元环通过C–C键断裂开环为起始步骤，随后小分子烃基自由基发生氧化，该发现与实验数据高度吻合。环己烷的燃烧动力学...