镍改性天然石灰石在微流化床反应器中实现集成CO2捕集与利用的平衡性能研究

《Journal of Energy Storage》：Realizing balanced performances of integrated CO 2 capture and utilization over natural limestone with/without Ni modification in a lab-scale micro-fluidized bed reactor

本文推荐了一种利用天然石灰石经镍改性制备双功能材料（DFM）的新策略，用于集成二氧化碳捕集与逆水煤气变换（ICCU-RWGS）过程。研究在微流化床反应器中证实，Ni5/石灰石在650°C下可实现12.9 mmol/g的CO2捕集容量、83.4%的CO2转化率及10.8 mmol/g的CO产率，为低成本、高性能ICCU-RWGS技术提供了工程化见解。

　　

Section snippets

Preparation of Ni_x/limestone materials

天然石灰石（来自中国湖北）和六水合硝酸镍（购自国药集团化学试剂有限公司，纯度≥98%）被用于制备ICCU-RWGS过程的钙基双功能材料（DFM）。新鲜石灰石的元素分析显示，其还含有微量元素如镁（Mg）、铝（Al）、钾（K）、铁（Fe）和镍（Ni）（表S1）。首先，将石灰石研磨粉碎，随后筛分成不同粒径范围：255～300微米、350～450微米、450～600微米、600～900微米以及900～1250微米。

Typical experiment results

图2展示了纯石灰石和Ni₅-石灰石在一个完整的CO₂捕集-加氢转化循环中，CO₂、CO和H₂的浓度变化曲线。在碳化初始阶段（0～500秒），氧化钙（CaO）快速吸附烟气中的CO₂，随后出口CO₂浓度逐渐升高直至达到吸附平衡。在碳化阶段，观察到的CO₂捕集容量超过12.5 mmol/g，这达到了理论CO₂捕集上限的70%。

Conclusions

本研究评估了镍改性及未改性的天然石灰石作为用于集成二氧化碳捕集与逆水煤气变换（ICCU-RWGS）的钙基双功能材料（DFM）。采用实验室规模的微流化床反应器，全面研究了钙基DFM颗粒的ICCU-RWGS性能。实验结果表明，与未改性的纯石灰石相比，镍改性石灰石（Ni_x/石灰石）在CO₂转化和CO产率方面表现出更优异的性能。