FeO_x负载的纳米银催化剂的合成及其在丙烯电催化环氧化反应中的机理

《Journal of Fuel Chemistry and Technology》：Synthesis of FeO x-supported nano-silver catalyst and the mechanism of electrocatalytic epoxidation of propylene

电催化氧化丙烯制备环氧丙烷（PO）效率低且副产物复杂，本研究通过水热-共沉淀法调控Fe2O3负载纳米银催化剂（Ag-Fe2O3）Ag负载量，当负载量为1.82%时PO Faraday效率达26.2%，显著优于其他负载量及纯Fe2O3催化剂。原位ATR-SEIRAS光谱证实Fe2O3表面吸附丙烯，纳米银位点促进*O和*OOH活性氧物种生成，揭示了金属-载体协同催化机制，为高效催化剂设计提供新理论支撑。

　　

邓文（Dengwen PI）|杨晓波（Xiaobo YANG）|李旭宁（Xuning LI）

中国科学院大连化学物理研究所催化剂与新材料实验室，中国大连 116023

摘要

丙烯的电化学氧化为环氧丙烷（PO）的合成提供了一种有前景的绿色工艺路线。然而，由于副产物复杂且产率较低，该技术的开发受到了阻碍。因此，探索丙烯环氧化的反应机理对于指导高效催化剂的靶向设计至关重要。在本研究中，制备了负载在Fe_x上的纳米银催化剂（Ag-Fe₂O₃），以实现贵金属Ag在丙烯电催化环氧化中的高效利用。通过水热法结合共沉淀法调控了Ag在Fe₂O₃中的负载量。当Ag在Fe₂O₃中的负载量为1.82%时，有效提高了丙烯环氧化反应的效率，其环氧丙烷的法拉第效率达到了26.2%，性能优于其他负载量的Fe₂O₃样品。通过原位衰减全反射表面增强红外吸收光谱（ATR-SEIRAS）技术阐明了这一反应的双功能机制：丙烯吸附在Fe₂O₃表面，而纳米银位点促进了活性氧物种（如*O和*OOH）的生成。本研究揭示了金属与载体之间的协同催化效应，为丙烯的电化学环氧化提供了新的机理见解，并为高性能催化剂的设计提供了理论指导。