壳聚糖季铵盐-海藻酸钠/聚丙烯酸水凝胶的制备及其在柔性传感中的应用研究

《Journal of the Mechanical Behavior of Biomedical Materials》：Preparation of chitosan quaternary ammonium salt-sodium alginate/poly acrylic acid hydrogel and its application in flexible sensing

本文系统研究了以季铵化壳聚糖（QCH）为基质的双网络水凝胶（QCH-SA/PAA和QCH-CA/PAA）的构建策略。研究揭示大分子海藻酸钠（SA）交联的水凝胶具有卓越的力学性能（拉伸强度1236 kPa，压缩强度1018 kPa）、高应变灵敏度（ΔR/R0 = 0.44）、快速自愈合（30分钟恢复97.03%）及高溶胀比（77 g/g），为开发兼具高强度、自修复和高灵敏度的柔性电子器件提供了创新设计范式。

　　

Highlight

本研究亮点在于通过大分子交联策略成功构建了高性能QCH-SA/PAA双网络水凝胶，其力学强度、自愈合效率和应变灵敏度均显著优于小分子交联的对照体系，为生物质基柔性电子器件的发展开辟了新途径。

The mechanism of QCH-SA/PAA and QCH-CA/PAA hydrogel formation

如图1所示，我们通过不同的交联策略合成了双网络水凝胶。首先，以季铵化壳聚糖（QCH）作为初级松散网络构建了半互穿网络（semi-IPN）水凝胶。随后，丙烯酸（AA）通过热引发自由基聚合反应，并由N,N'-亚甲基双丙烯酰胺（MBA）化学交联形成次级网络。在QCH-SA/PAA体系中，QCH链上的季铵阳离子与海藻酸钠（SA）大分子链上的羧基阴离子之间发生静电相互作用，形成了坚固的交联网络。相比之下，QCH-CA/PAA体系则依赖于QCH与柠檬酸钠（CA）小分子之间的离子键合。这两种截然不同的交联模式导致了最终水凝胶在微观结构和宏观性能上的显著差异。大分子SA的引入促进了更致密、更互联的网络形成，这为解释QCH-SA/PAA水凝胶卓越的机械鲁棒性提供了关键机制。

Conclusions

本研究成功通过靶向交联制备了两种不同的双网络（DN）水凝胶（QCH-SA/PAA和QCH-CA/PAA）：以生物质衍生的QCH为基质，分别配对大分子SA或小分子CA作为交联剂。这种以生物质为中心的设计满足了柔性电子器件对高性能、环境友好型材料的需求，是水凝胶制备方法的一项创新。

两种水凝胶均表现出良好的溶胀性、稳定性、机械强度和自愈合能力，验证了QCH基系统在柔性传感应用中的潜力。