飞秒光谱与单光子对：时频域的双缝实验模拟

《SCIENCE ADVANCES》：Femtosecond spectroscopy with paired single photons: Emulating a double-slit experiment in the time-frequency domain

本研究针对传统飞秒光谱技术存在的谱线重叠、相干伪影和多光子效应等局限，提出了基于量子光学的单光子瞬态受激发射(SP-TSE)技术。通过理论分析发现，SP-TSE的光谱特性强烈依赖于频率分辨方法：使用单色仪时观测到量子双缝干涉现象，而干涉仪检测则产生类似半经典结果的光谱。该研究为量子光谱学的发展奠定了理论基础，为研究超快量子过程提供了新视角。

　　

在探索物质中光诱导现象的超快过程时，科学家们长期依赖飞秒时间分辨光谱技术。这种技术利用超短光脉冲，能够达到飞秒级别的时间分辨率，使我们能够详细研究在超快时间尺度上发生的动态事件。然而，传统飞秒光谱技术存在三个关键局限性：首先，不同相互作用路径产生的信号频谱重叠，导致光谱拥挤，难以解析特定本征态的量子动力学；其次，相干伪影（即非预期的光-物质相互作用顺序产生的非线性信号）会干扰目标信号；最后，强光脉冲会引发多光子吸收或多粒子激发等高阶相互作用，偏离了自然和人造光电器件通常在弱光环境下工作的条件。

为了突破这些限制，研究人员将目光投向了量子光学光源。在过去的十年中，量子光学光源已成为推动飞秒光谱技术超越半经典方法局限的强大工具。在此背景下，一种名为单光子瞬态受激发射（SP-TSE）的量子光学飞秒时间分辨光谱技术被提出。SP-TSE在概念上类似于瞬态吸收（TA）光谱，但使用单光子对作为泵浦和探测光源。通过符合计数方法，SP-TSE选择性检测由受激发射（SE）相互作用路径产生的非线性响应。这种路径选择性是其关键优势，它消除了半经典时间分辨光谱中存在的频谱重叠效应和相干伪影。

为了深入理解SP-TSE的光谱特性，研究人员在《科学进展》（SCIENCE ADVANCES）上发表的研究中，理论研究了使用两种不同检测方案获得的SP-TSE光谱：一种是称为单色仪的色散光谱仪，另一种是干涉仪。在半经典光谱实验中，这两种仪器产生相同的频谱信息。然而，SP-TSE光谱在这两种检测方式下却表现出截然不同的时间分辨光谱，反映了单光子的基本量子力学特性。

研究人员主要采用了量子光学理论框架下的时间依赖微扰论，建立了SP-TSE的完整理论模型。通过分析三能级系统（包含基态|g>和两个激发态|e₁>和|e₂>）对单光子对的响应，推导出了SP-TSE信号的数学表达式。研究还通过数值模拟验证了理论预测，比较了单色仪检测（SP-TSE_m）和干涉仪检测（SP-TSE_i）两种方案的光谱特性差异。

SP-TSE光谱的基本原理

SP-TSE的光学布局包含自发参量下转换（SPDC）过程产生的单光子对。一个光子（泵浦光子）被材料吸收，产生叠加态；在指定的时间延迟T_w后，第二个光子（探测光子）与叠加态相互作用，诱导受激发射。通过符合计数器（包含分束器和两个单光子探测器）检测探测光子，由于光子的粒子性，只有当入射探测光子是通过SE产生的双光子态时，两个单光子探测器才会同时检测到信号。

单色仪检测的SP-TSE光谱特性

当使用单色仪进行频率分辨时（SP-TSE_m），研究发现了有趣的现象：光谱特性强烈依赖于单色器的光谱分辨率Δ。在高分辨率（Δ较小）情况下，两个SE带在频域中清晰分离，其时间分布不显示振荡特征；而在低分辨率（Δ较大）情况下，由于两个SE带在频域中重叠，出现了量子拍频。这种行为类似于杨氏双缝实验：当使用高分辨率单色仪时，相当于确定了光-物质相互作用的路径（即哪个激发态发生了受激发射），因此破坏了叠加态，导致量子干涉（拍频）消失。

干涉仪检测的SP-TSE光谱特性

与单色仪检测不同，SP-TSE干涉测量（SP-TSE_i）即使在高频率分辨率下也能保持量子拍频信号。这是因为干涉仪通过保留光子叠加态来进行频率分辨，而不像单色仪那样会坍缩量子态。此外，SP-TSE_i的光谱响应出现在其二次谐波频率处（如2ω₁和2ω₂），这与半经典光谱有显著区别。这种二次谐波响应源于干涉仪中双光子路径的量子干涉效应。

与双缝实验的类比

研究团队将SP-TSE与著名的杨氏双缝实验进行了深入类比。在双缝实验中，当粒子路径不可区分时，会出现干涉条纹；而当路径可区分时（如遮挡一个缝），干涉条纹消失。类似地，在SP-TSE_m中，高分辨率单色仪使得激发态可区分，从而抑制了量子拍频；而低分辨率单色仪保持路径不可区分性，允许量子干涉出现。这种类比揭示了SP-TSE中量子力学基本原理的直观表现。

技术优势与应用前景

SP-TSE技术具有多个独特优势：首先，其路径选择性有效避免了光谱重叠和相干伪影；其次，通过调整光谱分辨率，可以控制量子拍频信号的可见度，从而选择性研究特定量子退相干过程；最后，与荧光上转换（FLUC）等技术相比，SP-TSE不受群速度失配等几何因素限制，理论上可获得更高时间分辨率。

这项研究不仅为超快光谱学提供了新的量子光学视角，也为未来量子器件的发展奠定了基础。通过揭示光子在时频域的量子干涉特性，SP-TSE框架为研究材料中的超快量子过程提供了强大工具，特别是在量子计算和量子信息处理领域具有潜在应用价值。研究人员指出，随着实验技术的进步，量子光学飞秒时间分辨光谱的实验实现已经触手可及，这将为量子光学和超快光谱学的交叉领域开辟新的研究方向。