低成本高空气稳定性银汞矿电解质实现全固态锂金属电池优异界面兼容性

《Energy Storage Materials》：Low-Cost High-Air-Stability Argyrodite Electrolyte Delivering Excellent Interface Compatibility in All-Solid-State Lithium Metal Batteries

本文报道了一种氧氟共掺杂银汞矿电解质Li5.5PS2.5O2Cl1.4F0.1（LPSOCF），通过战略性前驱体选择将材料成本降至LPSC的3.65%，并实现公斤级合成。该电解质通过O/F协同掺杂稳定PS43-四面体框架并降低水吸附能，空气稳定性显著提升（10%湿度暴露10小时后保持95.6%离子电导率）。同时诱导形成Li2O/LiF/Li3PO4多组分界面层，使Li|LPSOCF|Li对称电池临界电流密度（CCD）达4.5 mA cm-2，并实现2800小时稳定锂沉积/剥离。全电池在0.5C下循环635次后容量保持率达80%，1C下1000次循环后保持84%，为银汞矿电解质的商业化应用奠定基础。

　　

亮点

电解质的制备工艺、成本与结构特性

高价锂硫化物（Li₂S）作为关键原材料，其成本是制约硫化物固态电解质广泛应用的主要瓶颈。为攻克此难题，我们提出了一种成本削减策略——用低成本氧化锂（Li₂O）部分替代Li₂S。针对不同氧掺杂水平（x = 0.4, 0.8, 1.2, 1.6, 2，对应Li_5.5PS_4.5-xO_xCl_1.4F_0.sub>1）的LPSOCF电解质的材料成本计算结果显示，成本得以大幅降低。

结论

总而言之，我们采用双阴离子（氧和氟）体相掺杂策略对硫化物电解质进行了改性。该方法一举三得：（1）实现了可规模化、低成本的电解质合成；（2）改善了与锂金属负极的界面相容性；（3）显著提升了在环境空气中的稳定性。

电池测试验证了电化学性能的提升，这得益于协同作用形成的多组分SEI层（包含LiF/Li₂O/Li₃PO₄），该界面层有效抑制了锂枝晶的生长和副反应的发生。