吡啶氮位点增强的沸石咪唑酯骨架衍生碳催化剂活化高碘酸盐降解金霉素盐酸盐的性能与机理研究
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时间:2025年10月20日
来源:Journal of Water Process Engineering 6.7
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本文报道了一种ZIF-8衍生的吡啶氮掺杂碳材料(N-C),其通过高温热解制备,具有高比表面积(1595 m2/g)和均匀的氮分布。该材料能高效活化高碘酸盐(PI),在60分钟内对金霉素盐酸盐(CTC)的去除率达85.7%,其机理涉及表面形成高活性N-C/PI*复合物及碘酸根自由基(IO3•)的非自由基途径,为抗生素废水处理提供了新型绿色催化方案。
本研究所用主要化学试剂:金霉素盐酸盐(CTC, C22H23ClN2O8·HCl)、高碘酸钠(PI, NaIO4)、2-甲基咪唑(C4H6N2)、六水合硝酸锌(Zn(NO3)2·6H2O)等。所有试剂均为分析纯,实验用水为超纯水。
通过X射线衍射(XRD)对合成纳米材料的物相结构进行分析。图1a展示了氮掺杂碳催化剂(N-C)和ZIF-8的XRD图谱。ZIF-8的XRD特征峰与文献报道一致,其中7.2°处的(011)衍射峰强度显著,表明ZIF-8结晶度良好。此外,10.4°、12.8°、14.7°、16.5°和18.1°处的特征峰分别对应(002)、(112)等晶面。
XRD和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)分析证实前驱体ZIF-8和N-C的成功合成。N-C具有多孔结构、高比表面积(1595 m2/g)、菱形十二面体形貌、表面碳氮元素分布均匀以及尺寸均一的纳米级颗粒。值得注意的是,N-C与PI之间存在显著协同效应,N-C/PI体系的动力学拟合值高达0.0705 min?1,远高于单独使用PI的kobs值。CTC的降解归因于PI分子在N-C表面的吸附,生成的N-C/PI*复合物和IO3•共同参与降解过程,同时N-C作为电子转移的桥梁发挥作用。
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