数据驱动与机器学习加速混合钙钛矿组分优化：DFT计算与实验验证揭示高效稳定光伏材料设计新策略

《Materials Chemistry and Physics: Sustainability and Energy》：Accelerated composition optimization of hybrid perovskites via data-driven materials design, DFT calculations and synthesis

针对混合钙钛矿组分优化效率低、耗时长的难题，本研究融合机器学习(ML)、密度泛函理论(DFT)与实验合成，成功预测并验证了新型钙钛矿材料带隙能量(Eg)。通过Random Forest和Gradient Boosting算法高效筛选出Eg值为1.73 eV的稳定组分FA0.9Cs0.1Pb(I0.95Br0.05)3，为高性能太阳能电池材料设计提供了精准、快速的开发范式。

　　

在可再生能源领域，钙钛矿太阳能电池（Perovskite Solar Cells, PSCs）因其惊人的光电转换效率（Power Conversion Efficiency, PCE）从最初2.2%跃升至26.7%而备受瞩目。然而，这类材料的商业化进程仍面临两大核心挑战：一是其组分空间极其庞大，传统试错式实验筛选效率低下；二是钙钛矿材料在热、湿度、氧气和紫外线等环境因素下稳定性不足，最长仅能维持约10,000小时（1年）的稳定性能。特别是如何精准调控带隙能量（E_g）至1.2–1.5 eV的最佳范围，同时确保材料长期稳定性，成为制约其发展的关键瓶颈。

为破解这一难题，来自亚美尼亚A.B. Nalbandyan化学物理研究所的研究团队开展了一项跨学科研究，融合数据驱动设计、机器学习（Machine Learning, ML）预测、密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）计算与实验验证，成功实现了混合钙钛矿组分的高效优化。该研究成果发表于《Materials Chemistry and Physics: Sustainability and Energy》，为新型光伏材料的快速开发提供了创新范式。

研究团队首先构建了一个包含110种钙钛矿复合材料的数据集，涵盖有机阳离子（MA甲基铵、FA甲脒、Cs铯）、金属阳离子（Pb铅）和卤族阴离子（I碘、Br溴、Cl氯）的组合比例、离子半径、容忍因子（Tolerance Factor）及实验测得的E_g值。通过比较七种机器学习回归算法（包括线性回归、决策树、随机森林、梯度提升、核岭回归、高斯过程回归和多层感知器），发现随机森林回归（Random Forest Regression, RFR）和梯度提升回归（Gradient Boosting Regression, GBR）表现最优，预测误差控制在7.5%以内，且能准确捕捉卤族组分对E_g的主导影响（如碘含量升高可降低E_g）。

基于ML预测，研究人员生成了1,485种理论组分，筛选出E_g介于1.2–1.5 eV且容忍因子在0.9–1.0之间的候选材料。进一步通过DFT计算评估其稳定性（以凸包能量<50 meV/atom为阈值），并采用GGA+U方法（U=4 eV应用于Pb的p轨道）计算E_g以校正标准DFT的低估偏差。最终，团队选定了一种未报道的新型组分——FA_0.9Cs_0.1Pb(I_0.95Br_0.05)₃，其ML预测E_g为1.73 eV，DFT计算值为1.70 eV（GGA+U修正为1.73 eV）。

实验验证环节，团队通过溶剂热法合成该材料，利用X射线衍射（XRD）与DFT模拟谱图对比确认晶体结构，并在环境条件下（温度18–25°C、湿度30–60%）储存10个月后仍保持稳定。紫外-可见光谱（UV-Vis）测定其E_g为1.73 eV，与ML和DFT结果高度一致，误差仅0.01–0.04 eV。

本研究成功演示了“ML预测-DFT验证-实验合成”的闭环研究流程，不仅精准获得了一种高效稳定的钙钛矿新材料，更开创了基于小数据集（仅110样本）的机器学习驱动材料设计新路径。该策略显著加速了材料研发周期，为未来光伏材料、光电材料及其他功能材料的智能化开发提供了可复制框架，对推动可再生能源技术进步具有重要意义。