聚偕胺肟功能化自支撑多孔碳整体电极用于铀酰离子高效回收的电容去离子研究

《Desalination》：Polyamidoxime functional self-supporting porous carbon monoliths as capacitive deionization electrode for efficient uranyl ions recovery

本研究发现聚偕胺肟（PAO）修饰的轻木碳整体电极通过协同配位作用与表面亲水化改性，在电容去离子（CDI）过程中实现了铀酰离子（UO22+）的高效回收。该自支撑多孔碳整体材料（SPCMs）兼具609.3 mg/g的高吸附容量、65.3的选择性系数（β）及直接再生能力，为核废水中铀资源回收提供了新型电驱动纯化范式。

　　

亮点

聚偕胺肟（PAO）的合成

PAO通过聚丙烯腈（PAN）的偕胺肟化反应合成。简言之，将NH₂OH·HCl（11.46 g, 0.16 mol）溶于100 mL二甲基甲酰胺（DMF）中，45°C持续搅拌。随后加入Na₂CO₃（9.0 g, 0.08 mol）和NaOH（2.28 g, 0.05 mol），剧烈搅拌2小时。接着加入聚丙烯腈粉末（6.0 g, M_W ≈ 150,000），65°C反应24小时。

结果与讨论

轻木纵向切片显示其具有均匀定向的多孔结构，但高温处理易导致部分孔道塌陷。如图1所示，CC@PAO的制备过程包括轻木碳化整体材料的PAO功能化。改性后复合材料保持定向束状形态，PAO成功锚定于碳骨架表面，形成具有分级孔隙的导电网络。这种结构不仅促进离子传输，其表面丰富的偕胺肟基团更通过多齿配位作用特异性捕获UO₂²⁺，如同磁铁吸附般高效。

结论

总之，基于天然轻木开发的CC@PAO整体电极无需粘结剂，具有分级多孔定向结构保障高导电性，PAO修饰赋予其卓越选择性（β=65.3）。该电极实现了高铀吸附容量（609.3 mg/g）、>99%的去除效率（0.62 mg/g·min），并能通过简易摇动洗脱回收铀，形成可收集的UO₄·2H₂O沉淀物。低能耗、高选择性与直接再生能力的结合，为核废水资源化处理提供了新策略。