协同磺酰基-醚聚酰亚胺粘结剂实现高负载NCM811正极的稳定化构筑及其在高能锂离子电池中的应用

《Journal of Materials Chemistry A》：Synergistic sulfonyl–ether polyimide binders for stabilized high-loading NCM811 cathodes in high-energy lithium-ion batteries

本研究针对高镍NCM811正极在高压高负载条件下存在的结构退化、界面副反应和Li+传输限制等问题，开发了具有磺酰基与醚键协同作用的聚酰亚胺粘结剂PI-BPADA。通过系统对比研究，发现该粘结剂在4.5V高压下可使电池实现78.4%的容量保持率（PVDF为61.1%）和144 mAh g?1的放电容量（PVDF为79 mAh g?1），显著提升了高能量密度锂离子电池的循环稳定性和倍率性能。

　　

锂镍钴锰氧化物（LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂，简称NCM811）正极凭借其275 mAh g^?1的理论比容量和成本优势，成为高能量密度锂离子电池的理想候选材料。然而高镍含量在严苛工况下会引发材料结构坍塌、电极界面副反应加剧以及锂离子（Li⁺）传输动力学受限等问题，亟需开发新型高性能粘结剂予以解决。

本研究通过一步缩聚法合成了一种兼具磺酰基与醚键协同作用的聚酰亚胺粘结剂（PI-BPADA）。与传统聚酰亚胺（PI-BPDA、PI-BTDA）及商用聚偏氟乙烯（PVDF）对比研究表明，PI-BPADA能形成均匀的Li⁺扩散涂层，有效降低电极极化、稳定界面结构并优化离子传输路径。在4.3V截止电压下，PI-BPADA/NCM半电池在0.2C倍率下循环100次后容量保持率达86.4%（PVDF为70%），5C倍率下放电容量提升至122 mAh g^?1（PVDF为103 mAh g^?1）。当电压升至4.5V时，其优势更为显著：容量保持率提升至78.4%（PVDF为61.1%），放电容量达144 mAh g^?1（PVDF仅为79 mAh g^?1）。该分子设计策略为高负载、高能量密度锂离子电池的开发提供了重要理论依据和技术支撑。