岩浆氧化还原状态与补给过程对1257年萨马拉斯火山超量硫排放的控制机制

《Nature Communications》：Redox and magma recharge controls on excess sulfur build-up at Mount Samalas, 1257 CE

本刊推荐：为解决大型火山喷发中"超量硫"难题，研究人员通过XANES光谱、SIMS同位素等技术分析1257年萨马拉斯火山熔体包裹体，结合岩浆房过程模拟，揭示中等氧化条件（S6+/S2-共存）与持续岩浆补给可最大化预喷发硫累积，为理解火山硫排放与气候效应提供新范式。

　　

公元1257年印度尼西亚萨马拉斯火山的喷发，被格陵兰和南极冰芯记录为共同纪元以来最大的平流层硫注入事件，导致全球气候剧烈波动。令人困惑的是，该喷发约80%的硫输出来自岩浆房预存的气相硫，但控制这种超量硫积累的关键因素始终成谜。近日发表于《Nature Communications》的研究通过多学科交叉分析，揭示了中等氧化还原条件与岩浆补给过程对超量硫积累的协同控制机制。

研究团队对1257年喷发浮岩中的斜长石熔体包裹体和基质玻璃开展硫铁形态分析（XANES光谱）与硫同位素测定（SIMS），结合岩浆房过程模拟，发现岩浆中硫同时以S⁶⁺（硫酸盐）和S^2-（硫化物）形式存在时，硫在气相-熔体间的分配系数最高。模型计算表明，持续岩浆补给可使岩浆房内蒸气相积累达3.8-5.2 wt%，其中硫浓度高达2.0-2.2 wt%，最终触发VEI 7级喷发并释放约80 Tg硫至大气。

关键技术方法包括：利用同步辐射X射线近边吸收谱（XANES）测定硫/铁价态，二次离子质谱（SIMS）分析δ³⁴S同位素组成，电子探针微区分析（EPMA）获取主量元素与挥发分含量，结合斜长石成分剖面与FeTiMM氧逸度计，建立结晶-补给-脱气模型（REFC模型）模拟硫积累过程。样品来自1257年喷发序列P1单元的浮岩（编号RIN1307A）。

主量元素与挥发分特征

熔体包裹体显示粗面英安岩成分（SiO₂ 66.1-70.6 wt%），硫含量随MgO降低从500 ppm降至100 ppm，氯呈现相似趋势。基质玻璃硫含量（140±87 ppm）高于前人数据，暗示岩浆混合作用。

2O/K₂O（c）随MgO含量变化'>

硫铁形态与氧逸度演化

熔体包裹体S⁶⁺/ΣS比值从0.42（高硫时）升至1.0（低硫时），Fe³⁺/ΣFe比值从0.52降至0.30，与硫降解导致的还原趋势相反。氧逸度介于FMQ+0.87至+2.8，基质玻璃记录更氧化条件（FMQ+0.95-1.3）。

2系统。硫浓度与硫形态（a）、δ³⁴S（c）及相邻斜长石钙长石含量（d）的关系；（b）铁形态与对应fO₂'>

硫同位素与矿物学约束

所有样品δ³⁴S为+2.9‰至+8.5‰，封闭体系脱气模型与数据吻合。斜长石呈双峰成分分布（An_78-81与An_40-62），83%晶体具高钙核部+反转边环带，指示岩浆补给。

讨论与模型验证

计算表明硫脱气本身不足以解释铁还原，磁铁矿、角闪石等含Fe³⁺矿物结晶主导氧化还原预算。当硫以S⁶⁺为主时，分配系数仅1-50，脱气效率38%；以S^2-为主时受硫化物溶解度限制（SCSS=50 ppm），效率55%；而S⁶⁺/S^2-混合状态下，分配系数达100-200，脱气效率提升至92%。

补给-结晶模型显示，当补给/结晶比为1-1.2、岩浆房翻转1-1.5次时，可同时再现主量元素与硫同位素特征。蒸气积累量（>5 wt%）可能触发喷发，其硫承载力是纯结晶模型的2倍以上。

2O₃、Th、MgO、硫演化；（e）流体质量分数；（f）流体硫浓度'>

本研究通过高精度原位分析揭示了火山硫排放的新控制机制：中等氧化条件（S⁶⁺/S^2-共存）通过优化硫分配行为最大化脱气效率，而岩浆补给通过促进蒸气积累提升硫运载能力。该双控模型合理解释了萨马拉斯火山巨量硫排放的成因，为预测未来大型喷发的气候影响提供了关键理论依据。