利用石墨从废弃的三元正极中选择性回收锂，以制备电池级Li2CO3

《ACS Applied Energy Materials》：Graphite-Mediated Selective Li Recovery from Spent Ternary Cathodes toward Battery-Grade Li2CO3

选择性锂提取工艺通过石墨还原与CO2协同热解实现高效回收，优化条件（石墨40%，750℃热解4小时，液固比15 mL/g，CO2流速300 mL/min，浸出2小时）使锂浸出率达95.57%，获得纯度99.61%的电池级Li2CO3，再生锂盐可重新合成性能媲美商业材料的电极。

　　

传统上，废旧正极材料的回收过程通常涉及完全溶解，优先回收镍（Ni）、钴（Co）和锰（Mn），而将锂（Li）的提取留到最后一步。这种方法导致锂的回收率较低，并造成大量资源浪费。在此，我们提出了一种高效、简短的锂选择性提取工艺。通过石墨阳极还原结合二氧化碳（CO₂）辅助的热解，可以同时实现正极氧化物的还原和Li₂O的释放，Li₂O随后与CO₂反应生成Li₂CO₃。同时，过渡金属（Ni、Co、Mn）会转化为不溶性金属或低价氧化物，从而破坏其层状结构。通过对石墨还原和锂碳化-水浸出过程的系统研究，我们找到了一条高效的锂回收途径。在最佳条件下（石墨用量40%，温度750°C，焙烧时间4小时，液固比15 mL g^–1，浸出时间2小时，CO₂流量300 mL min^–1），锂的回收率可达95.57%，并可获得纯度为99.61%的电池级Li₂CO₃。这种再生的Li₂CO₃可用于正极的重新合成，其电化学性能可与商用材料相媲美。这项工作展示了一种可持续的、闭环式的电池回收策略，具有较高的锂回收效率。