综述：量子边缘处的电催化作用：自旋、轨道和磁相互作用的作用

《ACS Applied Energy Materials》：Electrocatalysis at Quantum Edge: Role of Spin, Orbital, and Magnetic Interactions

量子机制调控电催化与能源存储材料性能研究。

　　

为了推动电催化技术在可持续能源应用中的发展，我们需要深入理解控制催化剂性能的量子级现象。本文探讨了自旋极化、轨道对称性、杂化、磁有序、自旋-轨道耦合（SOC）以及Jahn-Teller畸变在调节电催化剂活性、选择性和稳定性方面的关键作用。我们重点分析了轨道填充、自旋态、磁畴和杂化对电化学反应（如氧进化反应（OER）、氧还原反应（ORR）、氢进化反应（HER）、二氧化碳还原反应（CO?RR）以及通过氮、硝酸盐或亚硝酸盐还原反应（NRR/NO?RR/NO?RR）合成氨等过程的影响。除了传统的电催化反应外，自旋-轨道工程概念也逐渐应用于锂硫（Li-S）、锂氧（Li-O?）和锂二氧化碳（Li-Co?）等储能系统。在这些系统中，轨道占据情况、轨道杂化和自旋态的调控对氧化还原动力学、中间产物的吸附以及放电产物的形态起着决定性作用，为设计多功能储能催化剂提供了新的思路。文章还研究了包括拓扑半金属、Heusler合金和自旋电子催化剂在内的新型量子材料，探讨了它们的自旋分辨传输特性、拓扑表面态以及对外部磁场的响应能力。通过结合理论描述方法和实验策略，我们提出了一个将量子力学与催化剂设计相结合的统一框架。这一观点强调了超越传统d带模型、采用基于自旋-轨道-磁相互作用原理来设计下一代催化剂的必要性。