针对多阳离子修饰银表面的二氧化碳还原反应，进行微环境调控：多尺度建模研究

《ACS Applied Energy Materials》：Microenvironment Tailoring for the CO2 Reduction Reaction at Polycation-Modified Silver Surfaces: A Multiscale Modeling

二氧化碳还原反应（CO?RR）中多聚物涂层银表面的反应-扩散耦合机制研究，提出微动力学与统计密度函数结合的多尺度理论模型，揭示涂层通过调控界面电场降低活化能（加速反应动力学）与空间位阻限制CO?扩散（抑制反应速率）的双重效应，协同优化后电流密度提升达21%。

　　

二氧化碳还原反应（CO₂RR）中的反应-扩散耦合过程尚未被完全理解。本文提出了一种多尺度理论，用于模拟聚阳离子涂层银表面上CO₂RR的耦合现象。该理论结合了描述反应的微动力学理论与描述扩散的统计密度函数理论，能够准确捕捉反应微环境的特性，并预测电流密度和法拉第效率。研究发现，聚阳离子涂层具有双重作用：一方面通过调节界面电场降低反应的活化能，从而加速反应动力学；另一方面由于空间位阻效应限制了CO₂的扩散，从而对反应速率产生限制。这两种效应共同作用，共同决定了最终的电流密度。通过分析这两种效应之间的竞争关系，确定了最佳的接枝条件，研究发现电流密度可提高多达21%。