通过Li2CO3转化在原位构建亲锂合金界面,用于基于石榴石的固态锂金属电池

《ACS Applied Energy Materials》:In Situ Construction Lithiophilic Alloy Interfaces via Li2CO3 Transformation for Garnet-Based Solid-State Lithium Metal Batteries

【字体: 时间:2025年10月21日 来源:ACS Applied Energy Materials 5.5

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  针对石榴石型LLZTO固态锂金属电池表面Li2CO3污染问题,采用AlCl3水溶液界面修饰策略,有效去除污染层并保持结构完整。实验表明,Li-Al合金的形成提升了锂相容性及离子扩散动力学,界面电阻从38.80降至13.23 Ω·cm2,对称电池临界电流密度达1.1 mA cm?2,循环稳定超2000小时。配套LFP阴极的全电池在1.0C下容量130.5 mAh g?1,100次循环后保持93.3%容量,库伦效率超99%。该策略为构建高性能固态电池提供了可行途径。

  
摘要图片

基于石榴石型Li6.5La3Zr1.5Ta0.5O12 (LLZTO)电解质的固态锂金属电池(SSLMBs)由于表面Li2CO3的污染而面临重大挑战,这导致界面电阻增加和电化学性能下降。在此,我们报道了一种简单且成本效益高的界面改性方法,通过使用AlCl3水溶液来解决这些问题。采用滴涂法,该方法有效去除了Li2CO3层,同时保持了石榴石晶格的结构完整性。在随后的锂熔化过程中,原位形成的Li–Al合金提高了锂的亲和性及Li+的扩散动力学,使Li–LLZTO界面的电阻从38.80 Ω·cm2降低到13.23 Ω·cm2。对称电池的临界电流密度(CCD)达到了1.1 mA cm–2(未经处理的电池为0.3 mA cm–2),并在0.2 mA cm–2的电流下稳定循环超过2000小时。与LiFePO4(LFP)正极组成的全电池在1.0C电流下放电容量为130.5 mAh g–1,在0.1C电流下经过100次循环后容量仍保持93.3%,库仑效率超过99%。这项工作为构建基于石榴石的固态锂金属电池提供了一种可行的方法。

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