用于锂金属电池的模板辅助光聚合单离子和双离子导电固体聚合物电解质

《ACS Applied Energy Materials》：Template-Assisted Photopolymerized Single- and Dual-Ion Conducting Solid Polymer Electrolytes for Lithium Metal Batteries

锂金属电池中双离子和单离子固体聚合物电解质的性能对比研究。采用聚乙二醇甲丙烯酸酯和聚乙二醇复合电解质，以聚氨酯双甲基丙烯酸酯为交联剂制备SPE，通过电纺聚丙烯腈膜支撑。双离子系统在1.2×10^-4 S/cm电导率下锂离子迁移数为0.35，单离子系统在1.8×10^-5 S/cm电导率下迁移数达0.75。对称电池测试表明单离子系统具有更高临界电流密度，与LiFePO4阴极组装的全电池在0.5C倍率下循环150次后仍保持约90 mAh/g稳定容量。

　　

锂金属电池在实现更高能量密度方面具有巨大潜力。然而，由于对使用液态电解质的担忧，其广泛商业化进程受到了阻碍。固态聚合物电解质（SPE）不仅提高了安全性，还提升了能量性能。在本研究中，我们通过光聚合反应制备了一种固态聚合物电解质，该电解质以尿烷二甲基丙烯酸酯作为交联剂，并结合了聚乙二醇甲基丙烯酸酯和聚 glyme，电解质被固定在一层薄薄的静电纺丝聚丙烯腈（PAN）膜上。我们对这种电解质在双离子导电（DICE）和单离子导电（SICE）锂盐体系中的性质和性能进行了研究。双离子体系表现出较高的离子导电率（1.2 × 10^–4 S/cm）和良好的锂离子传输性能（传输数为0.35）。相比之下，单离子导电体系在室温下的离子导电率为1.8 × 10^–5 S/cm，传输数更高（为0.75）。实验结果表明，在对称电池结构（Li⁰|SPE|Li⁰）中，由于有效的极化抑制作用，单离子导电体系的临界电流密度高于双离子体系。此外，使用DICE电解质制成的全电池与LiFePO₄（LFP）正极组合时，其性能不如使用SICE电解质制成的电池。在室温下，以0.5C的放电速率进行150次循环后，Li⁰|SICE|LFP电池的容量稳定在约90 mAh/g。总体而言，本研究系统地对比了采用相同聚合物体系的双离子导电和单离子导电电解质，揭示了影响电池性能的关键因素，并证明了所提出的电解质体系在提升锂金属电池性能方面的有效性。