通过外延熵辅助表面技术稳定富镍单晶负极

《ACS Applied Materials & Interfaces》：Stabilizing Single-Crystalline Ni-Rich Cathode via Epitaxial Entropy-Assisted Surface

单晶镍-rich LiNixMnyCo1–x–yO2正极材料通过表面Y?O?层和Al掺杂抑制高电压循环中的不可逆应变及界面反应，实现210.5 mAh·g?1容量和86.6%循环稳定性。

　　

单晶富镍的LiNi_xMn_yCo_1–x–yO₂（SNCM，x ≥ 0.8）材料被视为下一代锂离子电池的正极材料。然而，由于表面重构和高电压循环过程中的不可逆应变演变，SNCM正极的结构稳定性较低。在这里，我们发现将Y₂O₃材料掺入SNCM正极中可以形成一层外延的、基于熵原理的表面层，该层具有很高的兼容性，有助于锂离子的传输，抑制界面反应和过渡金属的溶解。同时，可溶性的Al离子均匀分布在SNCM晶格中，并与表面的Y–O键结合，形成柱状结构，从而限制不可逆应变的演变，最终防止在高电压循环过程中产生滑移和纳米裂纹。结果表明，经过Y₂O₃表面处理并掺杂Al的SNCM正极在1 C电流下、2.75–4.4 V的电压范围内具有210.5 mAh·g^–1的高比放电容量，并且在100次循环后容量保持率为86.6%。这项研究为设计一种能够延缓应变、提高单晶富镍正极材料性能的方法提供了新的见解。