通过时间表面工程调控钙钛矿纳米粒子组装体中的电荷传输

《ACS Applied Nano Materials》：Tuning Charge Transport in Perovskite Nanoparticle Assemblies through Temporal Surface Engineering

基于铅卤化物钙钛矿纳米颗粒的薄膜晶体管通过时间依赖的表面工程优化性能，热处理时长调控可实现载流子迁移率提升2-3个数量级，并增强器件稳定性，机制涉及有机配体逐步去除、功函数调控、立方相稳定及电子耦合增强。

　　

基于铅卤化物钙钛矿纳米颗粒（LHP NPs）的薄膜晶体管（TFTs），其中这些纳米颗粒作为半导体通道，在需要高载流子迁移率和稳定性的光电应用中具有巨大潜力。在这项研究中，我们引入了时间表面工程作为一种有效策略来优化CsPbBr₃钙钛矿纳米颗粒的性能。通过系统地调节甲基醋酸酯（MeOAc）处理后的热处理时间，我们实现了稳态电流和场效应迁移率提高2-3个数量级，同时所制备的器件仍保持相对稳定。傅里叶变换红外光谱（FTIR）证实了长链有机配体的逐渐去除，而KPFM测量显示功函数随处理时间的增加而稳定上升，这表明费米能级发生了移动，与空穴注入能力的增强相一致。结构分析表明，长时间的处理促进了Ostwald熟化过程，稳定了立方相结构，提高了薄膜的均匀性和稳定性。延长的光致发光（PL）寿命证实了缺陷的钝化，而温度依赖的传输研究表明，迁移率的提高归因于电子耦合增强和局域化长度的增加，这与三维Mott变程跳跃模型（3D Mott’s variable range hopping）的结果一致。这项工作强调了时间表面工程作为一种可扩展的方法，能够改善基于钙钛矿的TFT及相关光电器件的电荷传输和操作稳定性。