ZnxCo1–x/N掺杂碳纳米管复合材料作为氢气和氧气产生的电催化剂

《ACS Applied Nano Materials》：ZnxCo1–x/N-Doped Carbon Nanotube Composites as Electrocatalysts for Hydrogen and Oxygen Evolution

设计双金属MOFs经碳化获得ZnCo-NCNT催化剂，纳米结构协同效应及孔道调控显著提升HER/OER活性，过电位分别低至147和281 mV，DFT揭示近零氢吸附自由能和优化氧析出能垒。

　　

开发出具有原子级精确度的低成本双功能电催化剂，以实现氢气和氧气析出反应（HER/OER），对于可持续的水电解技术至关重要。在本研究中，我们通过控制Zn2?/Co2?的配位，设计了一系列二维（4,4）网络结构的Zn?Co?–?-MOFs。随后，这些材料通过简单的碳化处理转化为嵌入N掺杂碳纳米管（NCNT）异质结构中的金属Co纳米颗粒，即Zn?Co?–?-NCNT。得益于高活性金属Co与N掺杂CNT之间的纳米级协同效应，以及Zn形成的多级纳米孔结构，这些催化剂表现出较大的比表面积和丰富的活性位点。其中，Zn?.??Co?.??-NCNT-1000展现了优异的电催化性能：在10 mA cm?2的电流密度下，其HER的过电位低至147 mV，OER的过电位为281 mV。密度泛函理论计算表明，该材料的氢吸附自由能（ΔG?* ≈ 0）接近理想值，且OER的能量障碍较低。这项工作为基于双金属MOFs的高效双功能电催化剂的设计提供了一种纳米结构工程策略。