在单晶金珠电极上，利用DNA自组装单层模板固定量子点-DNA结合物，以实现先进传感技术

《ACS Applied Nano Materials》：Immobilization of Quantum Dot-DNA Conjugates Templated by DNA Self-Assembled Monolayers on Single-Crystal Gold Bead Electrodes Toward Advanced Sensing

通过DNA模板在金电极表面实现了可控组装量子点（QDs），其密度与DNA单层密度相关。研究表明QDs结合依赖于互补DNA杂交，离子强度影响组装稳定性，DNA结合可防止QDs聚集。摘要：DNA模板引导金电极表面量子点可控组装，密度与基底DNA密度相关，离子强度和DNA结合影响稳定性，为生物传感电极开发提供新方法。

　　

在电极表面控制量子点（QDs）的组装是一项具有挑战性的任务，但对传感器和其他生物分析平台的发展具有重要意义。在这里，我们展示了利用DNA模板在金电极上组装量子点的过程。与互补DNA结合的量子点与单晶金珠电极上自组装的单链DNA荧光标记层（SAM）发生了杂交。量子点与荧光团的共定位表明，量子点的覆盖程度与底层DNA-SAM的晶面依赖性密度相关。对Au(111)晶面上组装的量子点-DNA SAM进行原子力显微镜（AFM）成像显示，量子点的密度约为1 × 10¹⁰个粒子/平方厘米，即量子点之间的平均间距约为100纳米，这一结果与通过电场诱导的重组实验测得的DNA模板量子点SAM的迁移率一致。量子点不会在双链DNA（dsDNA）SAM、不含DNA的SAM上组装，也不会在缺乏结合互补DNA的量子点上组装。当硫醇发生还原脱附，或者双链DNA SAM发生化学或热变性时，量子点也会从DNA-SAM上脱落。这些观察结果支持了DNA介导的组装过程。然而，在低离子强度下，负电荷的量子点也会从表面被清除，这表明DNA杂交与量子点与DNA SAM之间的静电排斥力之间存在竞争。此外，未结合互补DNA的量子点会在巯基己醇包覆的金表面以及干净的金表面上聚集。这些聚集的量子点无法通过还原电化学方法去除，且需要使用非常高的外力才能通过AFM将其移除。由此可见，界面DNA对于量子点在金表面上的可控且可逆的结合至关重要。总体而言，我们展示了利用DNA模板方法制备量子点-SAM的技术，并开发了原位评估修饰界面及表面结合量子点稳定性的方法。这一见解将有助于合理设计具有明确功能的量子点修饰电极表面。