通过将封装的镍纳米颗粒与内部焦耳加热技术相结合，实现未稀释CH4/CO2的稳定电热重整

《ACS Catalysis》：Stable Electrothermal Reforming of Undiluted CH4/CO2 by Integrating Encapsulated Ni Nanoparticles with Internal Joule Heating

甲烷干重整（DRM）通过焦耳加热实现高效电热催化，采用Ni-嵌入沸石催化剂解决高能耗、焦炭形成和金属烧结问题，在800°C下连续运行330小时，时空产率达17850 L/(gNi·h)，超传统方法，机理为沸石硅醇基与Ni纳米颗粒协同激活CO2并快速消耗碳。

　　

甲烷干重整（DRM）是一种有前景的碳减排方法，它通过将两种温室气体——甲烷和二氧化碳——转化为高附加值的合成气来实现这一目标。然而，DRM的工业化进程实际上受到能耗过高、焦炭生成迅速以及金属烧结严重等问题的阻碍。这些限制都源于克服反应吸热性（ΔH = 247 kJ/mol）所需的高操作温度。在此，我们提出了一种高效且稳定的电热DRM（EDRM）工艺来克服这些瓶颈，该工艺仅使用电能（焦耳加热）作为热源，并采用具有高活性的嵌镍沸石作为催化剂。使用未经稀释的CH?和CO?混合物作为原料，EDRM在时空产率方面表现出优异的性能（17850 L_syngas/(g_Ni·h)），超过了传统使用镍基催化剂的DRM工艺；同时，在800°C下连续运行330小时后仍保持显著的稳定性，没有出现失活或焦炭沉积现象。其高活性（5.1 mmol/min）和稳定性归因于原位热供应、高能量传递效率（22.7%）以及对反应热引起的温度下降的高抗性（小于±3°C），此外，沸石中嵌入的镍纳米颗粒还有效防止了金属烧结。机理研究表明，嵌镍沸石催化剂的高催化活性和稳定性得益于沸石骨架中的硅醇基团与嵌入镍颗粒之间的独特协同作用，这种协同作用促进了碳酸盐介导的CO?活化途径，从而实现了高效的CO?转化和快速的碳消耗。本研究不仅提出了一种具有工业可行性的可再生能源驱动的温室气体利用策略，还强调了电热催化作为连接电化学和热催化的新兴跨学科领域的重要意义。