石墨烯负载FeNi纳米催化剂的简易溶胶-凝胶合成方法，用于提升氧进化反应效率

《ACS Omega》：Facile Sol–Gel Synthesis of Graphene-Supported FeNi Nanocatalysts for Enhanced Oxygen Evolution Reaction

本研究通过溶胶-凝胶自燃法合成FeNi合金负载石墨烯催化剂，发现GFeNi 1:1.0在碱性电解液中具有最佳氧析出活性（过电位268 mV@10 mA/cm2），其低晶粒尺寸（58.96 nm）和高晶格应变（0.0392%）与石墨烯协同作用提升活性位点密度及电荷传输效率有关。磁性能测试表明催化剂具有软磁特性，为动态调控催化活性提供新思路。该材料结构稳定且成本低，为替代贵金属催化剂提供有效方案。

　　在当前能源需求不断增长的背景下，寻找可持续和环保的能源解决方案已成为全球科研的重点。氢能源作为一种清洁能源，因其在能源转换过程中几乎不产生碳排放，被视为替代传统化石燃料的潜在选择。然而，氢气的生产方法多种多样，其中通过水电解制氢因其清洁性而备受关注。为了提高水电解的效率和降低能耗，开发高效的电催化剂至关重要。在这项研究中，科学家们利用一种基于Fe–Ni合金和石墨烯的复合材料，探索了其在氧析出反应（OER）中的催化性能，旨在为未来氢能源的生产提供更经济、更环保的解决方案。

Fe–Ni合金因其良好的磁性和电化学性能，被广泛研究用于催化反应。然而，其催化效率仍无法与贵金属催化剂相比，因此需要通过改性或与其他材料结合来提高其性能。石墨烯作为一种具有高导电性、大比表面积和优异机械性能的材料，被用于作为Fe–Ni合金的载体，以增强其催化活性。此外，石墨烯的多孔结构有助于提高反应物的扩散效率，从而提升整体反应性能。这种复合材料的合成方法采用了溶胶-凝胶自燃烧技术，该技术能够实现对材料成分的精确控制，同时具有高纯度和可扩展性，为制备高性能催化剂提供了新的思路。

实验过程中，首先将Fe(NO?)?·9H?O和Ni(NO?)?·6H?O按特定比例溶解于水中，随后加入柠檬酸作为交联剂，形成前驱体溶液。为了增强催化性能，研究人员还引入了石墨烯纳米片作为支撑材料。通过搅拌和自燃烧反应，得到了Fe–Ni合金与石墨烯的复合结构。该结构展现出高度均匀的纳米颗粒分布和良好的孔隙率，这些特性对催化反应至关重要。此外，通过热重分析（TGA）和差热分析（DTA），研究人员进一步验证了该材料在高温下的热稳定性，为后续的电化学测试提供了可靠的基础。

为了全面评估材料的性能，研究人员采用了多种表征手段，包括X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、能量散射光谱（EDS）和傅里叶变换红外光谱（FTIR）。XRD结果表明，材料主要由FeNi合金和NiFe?O?氧化物组成，其中FeNi合金的晶格参数和晶粒尺寸对催化性能具有重要影响。SEM图像显示，FeNi纳米颗粒均匀分布在石墨烯网络上，形成多孔结构，有利于反应物的扩散和电子的传输。EDS分析进一步确认了材料中Fe和Ni的均匀分布，以及石墨烯对整体化学成分的贡献。FTIR光谱则揭示了材料表面存在丰富的金属-氧和金属-羟基键，这表明材料在碱性环境中具有良好的反应活性。

在电化学性能方面，研究人员使用线性扫描伏安法（LSV）和循环伏安法（CV）评估了材料在1 M KOH溶液中的OER活性。结果表明，GFeNi 1:1.0催化剂在10 mA/cm2时表现出最低的过电位（268 mV），远低于其他Fe:Ni比例的催化剂。这一优异性能归因于其较高的比表面积、良好的电子传导性和丰富的活性位点。此外，电化学阻抗谱（EIS）分析进一步证实了GFeNi 1:1.0催化剂在电荷转移过程中的高效性，其电荷转移电阻（R_CT）显著低于其他催化剂。这些结果表明，该材料在OER过程中具有优越的电化学活性和稳定性。

通过深入分析反应机制，研究人员提出了一个可能的OER催化路径。该路径包括多个步骤，从羟基离子的吸附开始，到中间体的形成和最终氧气的释放。其中，FeNi合金和NiFe?O?氧化物在反应过程中起到了关键作用，它们不仅能够稳定中间体，还能促进电子的快速转移。石墨烯的引入则通过增强导电性和提供更多的活性位点，进一步提升了催化剂的整体性能。这些发现为理解FeNi合金与石墨烯复合材料的催化行为提供了重要的理论支持。

此外，研究还探讨了磁性对催化性能的影响。FeNi合金具有良好的软磁特性，可以通过外部磁场进行调控，这为催化剂的动态控制提供了新的可能性。研究人员通过振动样品磁强计（VSM）测量了材料的磁性，并发现随着Ni含量的增加，材料的饱和磁化强度也相应提高。这一特性使得GFeNi 1:1.0催化剂不仅在电化学性能上表现出色，还具备通过外部磁场调控的潜力，这为未来催化剂的设计和应用开辟了新的方向。

综上所述，这项研究成功开发了一种基于Fe–Ni合金和石墨烯的复合电催化剂，并通过多种表征手段验证了其结构和性能。GFeNi 1:1.0催化剂在OER中表现出优异的催化活性和稳定性，其性能与当前文献中报道的先进催化剂相当。研究结果不仅为FeNi合金在电化学应用中的潜力提供了新的证据，还展示了通过溶胶-凝胶方法合成的石墨烯支撑系统作为贵金属催化剂替代品的可行性。未来的研究可以进一步探索磁性调控在动态电催化中的作用，以及如何通过优化合成工艺来提高催化剂的性能和应用范围。