氧空位与锐钛矿/TiO?（B）相界的耦合作用，提升了铂在氨合成光催化性能

《Green Chemistry》：Coupling of oxygen vacancies and an anatase/TiO2 (B) phase junction for promoting photocatalytic performance of platinum toward ammonia synthesis

铂负载缺陷金红石/TiO?(B)相界光催化剂通过氧空位促进氮气活化，相界界面形成内建电场增强电子分离，铂纳米颗粒介导氢溢出实现氮质子化，使可见光下氨产率达5114 μg g?1 h?1，超越多数TiO?基催化剂。

　　

在常温条件下，光催化氨合成相比哈伯-博施工艺是一条可持续的途径，但其效率受到电荷分离效果差以及同时活化氮气（N?）和氢气（H?）能力不足的严重限制。在本研究中，我们证明了负载铂的缺陷锐钛矿/TiO?（B）相界光催化剂为同时活化氮气和氢气提供了一条可行的途径，并实现了高效的电子分离。在可见光照射下，这种优化后的催化剂能够达到5114 μg g?1 h?1的氨（NH?）产率，超过了大多数报道的基于TiO?的系统的产率。相界界面产生的电场有助于驱动电子-空穴分离，从而提供更多的活化电子。同时，氧空位在氮气活化过程中起着关键作用，因为它们具有出色的电子反向捐赠能力和强氮化学吸附性能，这有利于将电子从活性位点转移到氮分子上。具体来说，少量负载在表面的铂（Pt）纳米粒子能够动态地促进氢原子从铂转移到氧空位上，从而通过氢物种（H*）实现氮气的有效质子化。由于这些因素，相界显著增强了界面电荷分离和转化能力。氧空位与负载铂物种之间的协同效应共同创造了一条高效的催化途径，能够实现可见光驱动的氮氮三键（N≡N）断裂和氢气氧化反应。这项工作为构建光催化氨合成领域中的多功能催化剂奠定了基础。