半互穿网络聚合物电解质：具有更高的机械强度和离子导电性，有助于实现稳定的锂金属电池

《Journal of Materials Chemistry A》：Semi-interpenetrating network polymer electrolytes with increased mechanical robustness and ionic conductivity for stable lithium metal batteries

提高锂金属电池安全性的新型半互穿网络凝胶聚合物电解质研究，通过整合交联聚乙二醇二丙烯酸酯（C-PEGDA）到PVDF-HFP/PMMA共聚物基质中，构建半互穿网络结构，显著增强机械强度（155.2 MPa，182%）和离子电导率（0.64 mS/cm），抑制锂枝晶并拓宽电化学窗口至4.8 V以上，在Li//Li对称电池中稳定循环1000小时，Li//LiFePO4电池容量保持率96.2%。

　　

凝胶聚合物电解质（GPEs）因能够提高可充电电池（包括锂金属电池）的安全性而受到了广泛关注。然而，仍存在一些重大挑战，如机械强度不足、离子导电性有限以及固体电解质界面（SEI）不稳定。本研究开发了一种新型GPE，其使用了聚乙烯（PE）作为隔膜骨架，并采用了半互穿网络（semi-IPN）结构。该结构是通过将交联的聚乙二醇二丙烯酸酯（C-PEGDA）引入聚（偏二氟乙烯-六氟丙烯）（PVDF-HFP）和聚（甲基丙烯酸甲酯）（PMMA）的双聚合物基质中实现的。这种电解质具有出色的高应力和应变性能（155.2 MPa，182%），并且在150°C下能够长期保持稳定。半互穿网络结构有效降低了电解质的结晶度，同时抑制了阴离子的迁移。因此，锂离子可以通过与羰基（C-O）和醚键（C–O–C）的相互作用快速迁移，从而显著提高了凝胶网络中的离子导电性（0.64 mS cm?1）。此外，这种非孔性的交联结构显著拓宽了电化学窗口（>4.8 V），与锂金属阳极具有优异的兼容性，并能有效抑制锂枝晶的形成。结果表明，Li‖Li对称电池在1000小时内的循环性能稳定；而Li‖LiFePO?电池在500次循环后仍能保持96.2%的容量保持率。这项研究为开发具有更高安全性的高性能储能设备提供了重要见解。