具有卓越高倍率性能的Fe1?xS/FeS2同系异质结构的合理设计，用于先进钠离子电池负极

《Journal of Materials Chemistry A》：Rational design of a Fe1?xS/FeS2 homologous heterostructure with exceptional high-rate performance for advanced sodium-ion battery anodes

钠离子电池阳极材料铁硫化物异质结构设计及性能研究。密度泛函理论计算表明Fe???S/FeS?界面内置电场可提升电子传导效率并降低钠离子扩散势垒。通过简易组装-硫化法制备的该异质结构电极在2 A g?1电流密度下容量保持494.6 mA h g?1（2500次循环），5 A g?1下仍达444.1 mA h g?1。组装为全电池后容量衰减率仅0.036%/循环。研究证实异质结构界面电场效应可有效抑制体积膨胀，为高容量钠离子电池开发提供新策略。

　　

一系列具有高理论钠存储容量的硫化铁可以作为钠离子电池（SIBs）的理想阳极材料。然而，其较差的电子导电性和严重的容量衰减限制了它们的应用。基于密度泛函理论（DFT）的计算结果，在Fe_1?xS/FeS₂异质界面处可以产生内建电场（BIEF），从而提高电子导电性并降低Na⁺的扩散屏障。利用DFT计算的结果，通过简单的组装-硫化策略设计并制备了Fe_1?xS/FeS₂异质结构复合材料。与FeS₂和Fe_1?xS相比，优化后的Fe_1?xS/FeS₂电极表现出更优异的钠存储性能、良好的循环稳定性（在2 A g^?1电流下经过2500次循环后容量仍为494.6 mA h g^?1）以及较高的倍率性能（在5.0 A g^?1电流下为444.1 mA h g^?1）。此外，在1 C电流下，采用NaFePO₄正极和Fe_1?xS/FeS₂负极组成的全电池在400次循环后仍保持出色的容量（每次循环仅衰减0.036%）。本研究提出的Fe_1?xS/FeS₂结构能够改善电子/Na⁺的传输速率，并减轻电化学过程中的体积膨胀。这项工作为设计和制备具有异质结构的过渡金属硫化物以用于可持续的钠离子电池提供了新的见解。