协同耦合的氧化镍纳米颗粒与单原子镍催化剂，用于高性能、宽温度适应性的准固态锌-空气电池

《Journal of Materials Chemistry A》：Synergistically coupled nickel oxide nanoparticles with single-atom nickel catalysts for high-performance wide-temperature adaptable quasi-solid-state zinc–air batteries

采用硅胶-MOF模板法设计凹面多孔催化剂，整合单原子Ni与NiO纳米颗粒，显著提升电化学水氧化性能及锌-空气电池阴极表现，通过DFT揭示Ni d轨道协同效应及DMSO/Zn(BF?)?增强电解质稳定性，实现宽温域应用。

　　

单原子催化剂（SACs）以其卓越的催化活性和选择性而闻名。然而，大多数相关研究仅限于金属单原子催化剂或SAC与金属纳米颗粒的复合体系。考虑到常见的金属氧化物负载SAC催化机制，将金属氧化物纳米颗粒负载在SAC载体上可以调节活性位点的电子性质，从而提升催化性能。本文报道了一种基于二氧化硅（silica）和金属有机框架（MOF）的模板化方法，用于制备一种凹形介孔催化剂，该催化剂表面分布着单原子镍（Ni）位点和超小尺寸的NiO纳米颗粒。这种催化剂在电化学水氧化反应中的性能表现出色，远优于商用IrO₂催化剂。密度泛函理论（DFT）计算表明，单原子镍位点与NiO纳米颗粒之间存在协同作用，这种协同作用通过增强费米能级附近的Ni d轨道，促进了H₂O在活性位点上的吸附。由于该催化剂同时具有氧还原（OER）和氧化还原（ORR）功能，当将其作为准固态锌-空气电池（ZABs）的正极使用时，实现了高功率密度和超长循环寿命，显著超越了现有的IrO₂ + Pt/C催化剂。此外，通过使用强极性物质DMSO和Zn(BF₄)₂作为ZABs的水凝胶电解质，改善了界面稳定性，从而提高了电池的宽温度耐受性（-70至70°C），这得益于它们之间形成的有利氢键网络。这项工作为开发新型基于SAC的催化剂提供了策略，有助于推动可持续水电解技术和准固态锌-空气电池技术的发展。