具有层次结构的多孔氧化钽作为高效催化剂,可实现葡萄糖高效转化为5-羟甲基糠醛(HMF)

【字体: 时间:2025年10月22日 来源:New Journal of Chemistry 2.5

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  高效转化葡萄糖为5-羟甲基糠醛(HMF)是生物质高值化利用的关键反应,但水稳定催化剂设计仍具挑战。本研究通过溶胶-凝胶法结合相分离合成多级孔Ta?O?,高温煅烧后形成氧空位主导的酸位点(形成焓<25 kJ/mol),在均相水-MIBK两相体系中,1.0 wt%葡萄糖溶液在170℃下实现70.8% HMF产率及96.5%选择性,20.0 wt%溶液产率达8.0×10?2 mol·h?1·kg?1,展现高实用性与可扩展性。

  

将葡萄糖高效转化为5-羟基甲基呋喃(HMF)是实现基于碳水化合物的生物质资源化、进而合成高价值平台化学品的重要反应。然而,设计出具有优异效率且耐水性的催化剂仍然是一个重大挑战。在本研究中,通过溶胶-凝胶法并结合相分离技术制备了具有层次孔结构的氧化钽。随后在超过600°C的温度下进行煅烧,使氧化钽干凝胶发生结晶,从而形成了路易斯酸位点和布伦斯特酸位点。电子自旋共振(ESR)分析表明,这些酸位点源自氧空位,其特征是形成焓相对较低(约25 kJ/mol)。所得氧化钽在水相反应条件下表现出优异的热稳定性和耐水性。值得注意的是,在170°C的温和条件下,该催化剂从1.0 wt%的葡萄糖溶液中能够以96.5%的选择性生成70.8%的HMF;而从20.0 wt%的葡萄糖溶液中,在水-MIBK双相体系中,HMF的产率为8.0 × 10^-2 mol h^-1 kg^-1。这种优异的催化性能凸显了氧化钽材料在实际且可扩展的HMF生产中的巨大潜力。

图形摘要:具有层次孔结构的氧化钽作为高效转化葡萄糖为HMF的高性能催化剂
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