ZrO2/ZnIn2S4 S型异质结中应变驱动的电子结构调制：多尺度建模的理论研究

《Physical Chemistry Chemical Physics》：Strain-driven electronic structure modulation in ZrO2/ZnIn2S4 S-scheme heterojunctions: a theoretical study of multiscale modelling

光催化制氢中，S-scheme异质结通过界面内部电场（IEFs）驱动载流子分离，但效率受电子-空穴复合限制。本研究提出水力应变工程策略，利用水力旋流器诱导催化剂颗粒周期性振动加载，在ZrO2/ZnIn2S4异质结中实现0.6?的界面应变位移，通过有限元分析和密度泛函理论计算揭示应变调控电子结构机制，垂直压缩应变增强IEFs，显著提升光生载流子分离效率，为工业级光催化系统提供可扩展解决方案。

　　

通过水分解实现的光催化氢气生成为获取绿色、可持续能源提供了一种环境友好的方法。然而，由于电子-空穴复合速度过快导致的光催化效率低下仍然是这一催化过程中的关键挑战。S型异质结利用界面内部电场（IEFs）来驱动电荷分离，通过调节电场强度可以有效提升光催化性能。为了应对提高太阳能到氢气（STH）转换效率的迫切需求，本研究提出了一种可扩展的工业光催化系统策略，通过流体动力学应变工程对催化剂颗粒进行设计，以改善S型异质结的光催化性能。通过使用旋流器诱导的高频周期性振动加载，在ZrO?/ZnIn?S?异质结中实现了高达0.6 ?的界面应变位移，这一结果通过有限元分析得到了验证。密度泛函理论计算阐明了应变对电子结构的影响，揭示了层间距是决定界面电荷密度分布的关键因素。研究发现，垂直压缩应变能够增强界面电子耦合，显著增强界面内部电场（IEF）。因此，应变与电子之间的相互作用建立了一种结构-活性关系，即优化的应变状态能够加速光生载流子的分离。本研究提出了一种可工业化扩展的光催化氢气生成策略，利用旋流器介导的颗粒应变工程来提高S型异质结中固有的载流子分离效率。